Simulation de l’impact climatique des aérosols en Europe

Propriétés optiques des aérosols 

Indice de réfraction 

L’indice de réfraction est une propriété importante car c’est le vecteur permettant de prendre en compte la composition chimique de l’aérosol. C’est un nombre complexe (m = n – ik), dépendant de la longueur d’onde, dont la partie réelle (n) détermine la vitesse de propagation de l’onde et dont la partie imaginaire (k) nous renseigne sur l’absorption des aérosols. Les différentes valeurs d’indice de réfraction utilisées dans notre étude sont indiquées dans les chapitres suivants. La partie imaginaire de l’indice est proche de zéro pour des aérosols diffusants comme le sulfate ou les sels marins mais peut être supérieure à 0.5 (dans le visible) dans le cas d’aérosol absorbant comme le carbone suie (Krekov, 1993; Fuller et al., 1999; Bond and Bergström, 2006b). Concernant les aérosols organiques longtemps considérés comme principalement diffusants (Krekov (1993) propose une partie imaginaire de l’indice proche de 0 dans le spectre visible), de nombreuses études récentes ont montré que certains composés organiques, appelé « brown carbon, Cbrown » (Moosmüller et al., 2009) ont un pouvoir absorbant non négligeable, notamment dans le spectre ultraviolet (Adler et al., 2009; Rincon et al., 2009; Shapiro et al., 2009; Yang and Omaye, 2009). Ce pouvoir absorbant est contrôlé, en partie, par la composition chimique de cet aérosol et notamment sa fraction en HULIS (Humik like substance) (Andreae and Gelencser, 2006; Hoffer et al., 2006). Des études ont estimé que la section efficace d’absorption du Cbrown (à 350 nm) était du même ordre de grandeur que celle du carbone suie à 400 nm (Barnard et al., 2008; Clarke et al., 2007). Actuellement, une large gamme de valeurs de la partie complexe de l’indice de réfraction du Cbrown, variant entre 0.002 et 0.27 (à 550 nm) (Hoffer et al., 2006; Alexander et al., 2008), a été reportée dans la littérature et est à comparer à la valeur de 0.71 (à 550 nm) estimée pour le carbone suie par Bond and Bergström (2006b). Chapitre 2 : Notions fondamentales sur les aérosols atmosphériques 39 Étant donné que le carbone organique peut contribuer jusqu’à 20–50 % à la masse totale des aérosols dans les régions de moyennes latitudes (Saxena and Hildemann, 1996) et jusqu’à 90 % dans les zones de forêts tropicales (Andreae and Crutzen, 1997), ceci suggère que l’absorption due au Cbrown peut représenter une part importante de l’absorption totale due aux aérosols (Clarke et al., 2007) dans ces régions. Cependant, il faut noter qu’actuellement tous les modèles régionaux ou globaux intégrant le carbone organique ne prennent pas en compte cette possible caractéristique dans les simulations climatiques (Forster et al., 2007) et considère cette espèce particulaire comme principalement diffusante. L’humidité relative de l’atmosphère peut faire varier la valeur de l’indice de réfraction de la particule via les processus de condensation ou d’évaporation d’eau à sa surface. Cette variation peut être prise en compte à l’aide de lois empiriques comme les relations de Hänel (1976) ou de Gerber (1985) qui permettent de calculer la valeur de l’indice de réfraction à l’humidité ambiante à partir de la valeur de l’indice à l’état sec. Cependant, ces relations empiriques ne permettent pas de rendre compte de manière précise des différents processus thermodynamiques amenant à la condensation ou à l’évaporation d’eau liquide à la surface de l’aérosol. Dans notre étude, nous prendrons directement en compte le contenu en eau liquide calculé par le modèle d’équilibre ISORROPIA (Nenes et al., 1998) implémenté dans CHIMERE pour calculer l’indice de réfraction de la population de particules. Également, il sera nécessaire de déterminer un indice de réfraction moyen pour les cas du mélange interne homogène et core-shell. L’indice de réfraction du mélange m sera alors défini comme la somme des indices de chaque espèce chimique mi pondérée par leur fraction volumique fi (Lesins et al., 2002) : m = i X=N i=1 fimi (2.1) Comme nous le verrons en détails dans le chapitre suivant, deux indices de réfraction moyens seront calculés dans le cas du mélange en core-shell : un associé au noyau et un associé à l’enveloppe externe.

Extinction du rayonnement par une particule : l’algorithme de Mie

Lorsqu’une onde électromagnétique traverse un milieu concentré en particules, l’intensité radiative du rayonnement interagit avec la matière ’aérosol’. Une partie du rayonnement est convertie en énergie thermique, retraduisant le phénomène d’absorption, tandis que l’autre partie est déviée de sa direction d’incidence, ce qui retraduit le phénomène de diffusion. Chapitre 2 : Notions fondamentales sur les aérosols atmosphériques 40 En utilisant la théorie de l’électromagnétisme de Maxwell, Gustav Mie fut le premier à résoudre le problème de l’interaction de la lumière avec une particule sphérique (Mie, 1908). Il a ainsi comblé le vide qui existait entre la théorie de Rayleigh, qui s’applique aux particules dont la taille est très petite par rapport à la longueur d’onde, et l’optique géométrique, qui s’applique aux particules dont la taille est très grande par rapport à la longueur d’onde incidente. De manière simplifiée, le principe est basé sur la méthode de séparation des variables, afin d’obtenir deux champs de vecteurs dont la combinaison linéaire des deux satisfait aux équations de Maxwell. De l’évaluation du champ diffusé à la surface de la particule (condition de continuité) et loin de la particule, on peut déterminer les valeurs des sections efficaces de diffusion (Qdif f ) et d’absorption (Qabs). A partir de ces section efficaces, on peut déduire, pour une longueur d’onde λ, les expressions des coefficients de diffusion (bdif f ) et d’absorption (babs) d’une population de particules caractérisée par une distribution en taille f(r) de rayons compris entre Rmin et Rmax et par un indice de réfraction m : bdif f /abs(m−1 ) = Z Rmax Rmin πr2Qdif f /abs(λ, m, f(r))f(r)dr (2.2) Le coefficient d’extinction (bext) est alors la somme de ces deux coefficients : bext = bdif f + babs (2.3) Nous allons introduire maintenant les trois paramètres optiques qui permettent de déterminer, à l’aide de l’équation de transfert radiatif, le champ de rayonnement en tenant compte de l’effet des particules : – L’épaisseur optique en aérosols – L’albédo de simple diffusion – Le paramètre d’asymétrie 

 Épaisseur optique en aérosols 

L’épaisseur optique en aérosols (AOT pour Aerosol Optical Thickness) représente l’extinction du rayonnement par la couche d’aérosols intégrée le long de la colonne atmosphérique 4Z. Elle dépend de la longueur d’onde λ et est définie de la manière suivante : AOT(λ) = Z 4Z bext(λ, z)dz (2.4) L’épaisseur optique est une grandeur importante dans l’étude de l’impact radiatif des aérosols car elle nous renseigne à la fois sur la charge en aérosols et également sur le pouvoir d’extinction de la population de particules. Le signe le plus marquant de la pollution atmosphérique en particules est sans doute la dégradation de la visibilité associée à des épaisseurs optiques en aérosols élevées. En Chine, l’augmentation des rejets en particules liée à l’industrialisation et à l’urbanisation rapide a entraîné une croissance rapide de l’épaisseur optique (Luo et al., 2001), expliquant probablement la baisse de la luminosité observée ces dernières décades au-dessus du pays (Qian et al., 2006). En Europe, les valeurs moyennes d’épaisseur optique sont généralement comprises entre 0.1 et 0.6 (à 550 nm) où les niveaux les plus forts correspondent aux zones densément peuplées et urbanisées comme le Benelux, la vallée du Pô ou le sud-est de la France (Schaap et al., 2008). Cependant, des valeurs plus élevées peuvent être atteintes ponctuellement, par exemple lors d’épisodes intenses de feux de biomasse (AOT(550 nm) = 1–1.2, Hodzic et al. (2007)), de transport de poussières sahariennes (AOT (873 nm) = 1, Elias et al. (2006)) ou lors d’accumulation de pollution particulaire en l’absence de dispersion (AOT (440 nm) = 0.7, Mallet et al. (2006)). La dépendance de l’épaisseur optique à la longueur d’onde est donnée par le coefficient d’Angström (α) (Angström, 1964). A partir des épaisseur optiques AOT(λ1) et AOT(λ2) données à deux longueurs d’ondes différentes λ1 et λ2, il est calculé de la manière suivante : α(λ1 − λ2) = −  » log(AOT(λ1)/AOT(λ2)) log(λ1/λ2) # (2.5) Concrètement, il décrit la manière dont le rayonnement est atténué spectralement. Plus la taille des particules interceptrices sera petite, plus on se rapprochera d’une extinction de type moléculaire décrite par Rayleigh. Inversement, plus la taille des particules interceptrices sera grande, moins l’extinction deviendra sélective. Il est donc un bon indicateur de la taille moyenne de la distribution d’aérosols. Un aérosol fin sera associée à une valeur du coefficient d’angström supérieur à 1 correspondant à une efficacité d’extinction diminuant le long du spectre solaire de l’ultraviolet à l’infrarouge. Il sera compris entre 0 et 1 dans le cas d’un aérosol grossier correspondant à une efficacité d’extinction variant peu avec la longueur d’onde.

 Albédo de simple diffusion 

L’albédo de simple diffusion (SSA pour Single Scattering Albedo) est le rapport entre le coefficient de diffusion et le coefficient d’extinction : SSA(λ) = bsca(λ) bext(λ) = bsca(λ) bsca(λ) + babs(λ) (2.6) C’est un paramètre important en transfert radiatif car il donne la probabilité qu’une onde soit diffusée plutôt qu’absorbée lors de son interaction avec une particule. (1-SSA) nous donne la fraction du rayonnement absorbée. La valeur de l’albédo de simple diffusion est donc comprise, par définition, entre 0 (particule purement absorbante) et 1 (particule Chapitre 2 : Notions fondamentales sur les aérosols atmosphériques 42 purement diffusante). Des exemples de valeurs pour les principaux composés de l’aérosol sont présentés dans le tableau 2.2. Espèce SSA Références Sulfate 1 (Penner et al., 2001) Nitrate 0.93 (Mallet et al., 2003) Carbone suie 0.15–0.30 (Bond and Bergström, 2006b) Carbone organique 0.98 (Cooke et al., 1999) Poussière minérale 0.75–0.99 (Tanré et al., 2001; Dubovik et al., 2002) (Slingo et al., 2006; Otto et al., 2007) (McConnell et al., 2008; Osborne et al., 2008) Carbone Brun(Cbrown) ] Sels marins 0.99 (Hess et al., 1998) Tab. 2.2 – Albédo de simple diffusion à 550 nm pour les principaux composés de l’aérosol. Nous voyons que l’essentiel de l’absorption est due au carbone suie (SSA (550 nm) = 0.15–0.30) et dans une moindre mesure à certaines poussières minérales (SSA (550 nm) = 0.75–0.99) alors que les autres espèces sont majoritairement diffusantes. Concernant le Cbrown, nous avons vu précédemment que des études récentes indiquent des valeurs non nulles de la partie complexe de l’indice de réfraction (k = 0.27, Alexander et al. (2008)) suggérant une absorption non négligeable de ce composé. Cependant, à notre connaissance, aucune valeur correspondante de l’albédo de simple diffusion n’est encore référencée dans la littérature (cf Tableau 2.2). Pour les grands types de particules : urbains, industriels, feux de biomasse ou poussières désertiques, de nombreuses valeurs de l’albédo de simple diffusion sont actuellement disponibles dans la littérature, provenant de mesures in-situ couplant des mesures de diffusion (néphélomètre) et d’absorption (aethalomètre, spectrophotomètre à absorption multiangle (MAAP), spectromètre photoaccoustique (PAS)) ou des mesures inversées sur la colonne atmosphérique au sol (réseau AERONET/PHOTON) ou via l’outil satellite (capteurs MISR et MODIS à bord du satellite TERRA (Vermote et al., 2007), capteur TM du satellite Landsat (Tanré et al., 2001)). Pour les aérosols urbains, des valeurs très faibles dans le spectre visible ont été observées, dues en partie à la forte concentration en carbone suie sur ces zones. Des valeurs allant de 0.6 à 0.8 (à 525–550 nm) ont été mesurées dans certaines villes de l’Inde (Ganguly et al., 2006; Soni et al., 2010), ou bien de 0.35 à 0.92 (à 550 nm) pour la ville de Mexico durant la campagne MILAGRO (Marley et al., 2009). Des mesures photométriques intégrées sur la colonne atmosphérique ont mis en évidence des valeurs de (0.89-0.97) ± 0.03 (à 550 nm) à Greenbelt, Mexico, Créteil et aux Maldives (Dubovik et al., 2002) et de 0.88 (à 441 nm) au Caire durant la campagne « Cairo Aerosol Characterization Experiment » (El-Metwally et al., 2008). A partir de mesures de distributions en taille de particules et de compositions chimiques, Roger et al. (2009) ont calculé, quant à eux, un SSA de 0.90 (à 550 nm) pour la ville de Pékin. En France, des valeurs de 0.85 (à 550 nm) ont été obtenues par Roger et al. (2006) dans la région de Marseille durant la campagne ESCOMPTE, de 0.7–0.8 (à 520 nm) dans la région de Toulouse durant la campagne CAPITOUL (Canopy and Aerosol Particles Interactions in TOulouse Urban Layer) (Gomes et al., 2008) et de 0.90 à 532 nm (valeur intégrée le long de la couche limite) à Paris durant la campagne ESQUIF (Raut and Chazette, 2008). Pour les feux de biomasse, la campagne internationale AMMA (Redelsperger et al., 2006) a permis d’étudier cette propriété optique en Afrique de l’Ouest, indiquant des valeurs de 0.81 à 550 nm (Johnson et al., 2008), plus faibles que celles observées durant SAFARI 2000 (0.85–0.90 à 550 nm, Eck et al. (2003); Keil and Haywood (2003)). Dubovik et al. (2002) ont, quant à eux, obtenu des valeurs (intégrées sur la colonne atmosphérique) de 0.88 ± 0.03 et 0.94 ± 0.03 (à 440 nm) pour des aérosols de feux de biomasse issus, respectivement, de la savane africaine (Zambie) et de la forêt amazonienne (Brésil). Concernant les poussières désertiques, une large gamme de valeur est actuellement référencée dans la littérature (cf Tableau 2.2). A partir de mesures combinées satellitaires (Landsat TM) et photométriques (AERONET), Tanré et al. (2001) ont obtenu une valeur du SSA pour des poussières sahariennes (0.97 ± 0.02 à 550 nm en moyenne sur la colonne atmosphérique) voisine de celle obtenue par Dubovik et al. (2002) pour le golfe Persique (0.93 ± 0.03 à 440 nm). Ces valeurs sont en bon accord avec celles obtenues en surface par Alfaro et al. (2004) (SSA (660 nm) = 0.95–0.97) à partir de mesures directes de diffusion (néphélomètre) et d’absorption (aethalomètre) du rayonnement solaire par des particules minérales issues du désert de Gobi, du Sahara et de la région du Sahel. Récemment, des valeurs, dans le visible, allant de 0.75 (Slingo et al., 2006; Otto et al., 2007) à 0.95–0.99 (McConnell et al., 2008; Osborne et al., 2008) ont été publiées. Le mélange des poussières avec des espèces absorbantes (Alfaro and Wahab, 2006), la distribution en taille des particules et leur minéralogie (contenu en oxyde de fer) ainsi que la diversité des techniques de mesures sont autant de facteurs qui contribuent à l’importante variabilité des valeurs observées. Par exemple, McConnell et al. (2008) ont montré que l’ajout d’un mode grossier induit un changement significatif de la valeur calculée passant de 0.98 à 0.90 (à 550 nm). La valeur de l’albédo est un élément critique dans la détermination du signe du forçage radiatif direct des aérosols (Takemura et al., 2002). Par exemple, des études ont montré que les aérosols ayant un albédo (dans le visible) inférieur à 0.85–0.90 ont plutôt un pouvoir réchauffant alors que les aérosols avec un albédo supérieur ont plutôt un effet refroidissant (Hansen et al., 1997; Penner et al., 2001). La Figure 2.7 nous indique que le forçage radiatif direct au sommet de l’atmosphère peut passer d’une valeur négative à une valeur positive selon les valeurs de l’albédo de simple diffusion des particules et de l’albédo de la surface terrestre.