DETERMINATION DE LA PRESSION INTERNE DES BULLES DE GAZ DE FISSION PAR LE COUPLAGE DES TECHNIQUES EPMA/MEB SIMS

Une méthode de mesure de la pression des bulles de gaz de fission du combustible irradié a été développée depuis plusieurs années au CEA [45]. Dans le cadre de ces travaux de recherche, cette méthode, basée sur un grand nombre de bulles, a été reprise afin d’être améliorée et complétée par l’analyse d’une bulle unique, isolée sous la surface. Ces deux méthodes sont qualifiées respectivement de « globale » et de « monobulle ». Dans une première partie, des éléments bibliographiques sont donnés sur les notions d’état thermodynamique des bulles et le choix des équations d’état pour le calcul des pressions. Une synthèse des valeurs de pression des bulles obtenues par des techniques expérimentales et par modélisation, sur combustible irradié, est ensuite présentée. Cette synthèse permet de mettre en évidence les niveaux de pression attendus et les zones des pastilles de combustible nécessitant davantage de données expérimentales. Dans une deuxième partie, les caractéristiques des deux combustibles étudiés, choisis dans le but de répondre aux besoins identifiés au préalable et les données expérimentales acquises au SIMS, à l’EPMA et au MEB sont données. La méthode globale de mesure de la pression, avec ses deux approches et la nouvelle méthode « monobulle » sont décrites et appliquées sur les deux cas de combustibles irradiés. Leurs limites et domaines d’application sont explicités.

Lorsqu’un atome de gaz de fission arrive dans la bulle, cette dernière augmente de taille et retrouve l’équilibre par absorption de lacunes. L’équilibre de la bulle est donc étroitement lié au gradient de concentration en lacunes et à leur mobilité. L’état thermodynamique des bulles a été étudié [32] [47] sur des combustibles irradiés. Lorsque la densité en gaz est élevée, la loi des gaz parfaits ne peut s’appliquer. En effet, dans le modèle du gaz parfait, les molécules n’exercent aucune force les unes sur les autres. Pour expliquer les propriétés des fluides réels et prendre en compte les densités élevées, il faut prendre en compte ces forces intermoléculaires. Il a été constaté notamment que les bulles nanométriques possèdent une densité en gaz élevée, (1,6-3,6 g.cm-3) et que pour les plus pressurisées, leur densité peut être proche de la densité du xénon solide (3,8 g.cm-3). Le paragraphe suivant présente différentes équations d’état du xénon et en particulier celles les plus adaptées, sélectionnées pour le calcul de la pression des bulles de gaz de fission du combustible irradié.

Equations d’état

Diverses équations d’état permettent de lier la pression au volume molaire. Elles sont données en annexe A. Afin de sélectionner les équations adaptées au xénon, les différentes valeurs déduites des équations d’état ont été comparées à des valeurs expérimentales en appliquant la méthodologie employée dans la thèse de Muller-Casanova [48]. Les valeurs tabulées de Ronchi [49], ainsi que les valeurs expérimentales des autres auteurs [50] [51] [52] sont utilisées pour l’analyse des équations. Pour les domaines de haute pression et température, les résultats ont été extrapolés à partir de modèles théoriques. La Figure 19 permet de comparer l’ensemble des données avec les courbes théoriques déduites des équations d’état. Les données sont représentées sous forme de points et les équations d’état sous la forme de lignes. Des différences très importantes des valeurs de pression sont constatées, selon le volume molaire et suivant l’équation d’état employée. Une bonne correspondance est observée entre les données expérimentales et l’équation de Buckingham pour les faibles volumes molaires et avec celle de Soave pour les volumes molaires élevés, cela pour différentes températures (annexe A). Nous retiendrons pour les volumes molaires inférieurs à 40 cm3.mol-1, l’équation des sphères dures avec le potentiel modifié de Buckingham (cas des bulles nanométriques) (équation (4)). A plus haute densité, les molécules sont plus proches, leurs interactions plus nombreuses et l’interpénétration des sphères rigides devient possible. La théorie des perturbations est alors utilisée accompagnée d’un potentiel répulsif assimilé à une perturbation du potentiel de sphères rigides [53].