Télécharger le fichier original (Mémoire de fin d’études)
Les déchets tritiés
Le tritium
Le tritium a été découvert en 1934 par Rutherford et identifié par Alvaroz en 1937. Noté 3H ou T, il s’agit d’un isotope radioactif de l’hydrogène. Son noyau est constitué d’un proton et de deux neutrons, et il possède une masse atomique de 3 g/mol. Lors de sa transmutation en atome d’hélium, il émet une particule β (électron) de faible énergie (5,7 keV) suivant la réaction :
→
+
R.I.1
Sa période de demi-vie est de 12,32 ans, ce qui fait de lui un radionucléide à vie courte, et son activité massique est de 358 TBq.g-1[8]. Une de ses principales caractéristiques est qu’il s’échange plus ou moins rapidement avec son isotope stable, l’hydrogène.
Origine du tritium
Le tritium a plusieurs origines, naturelles ou artificielles, qui sont détaillées dans la suite.
Le tritium est naturellement présent dans l’atmosphère en faible quantité, 1 atome de tritium pour 1018 atomes d’hydrogène. Il est formé naturellement par la réaction chimique entre les atomes d’azote, d’oxygène et le rayonnement cosmique de haute énergie, ce qui représente une production annuelle de 0,15 à 0,20 kg de tritium, soit une activité de 5 à 7.1016 Bq [8].
Le tritium a également été produit lors des essais aériens d’armes nucléaires qui ont eu lieu entre 1945 et 1980. Ces essais ont libéré 650 kg de tritium dans l’environnement (2,3.1020 Bq). Des mesures atmosphériques ont permis de montrer qu’en 2007, il ne restait plus que 40 kg principalement présents dans les océans [9].
Les installations du cycle du combustible nucléaire produisent également du tritium lors de leur fonctionnement et durant leur phase de démantèlement.
Les centrales nucléaires produisent du tritium par réaction d’activation neutronique du bore (10B) et du lithium (6Li) présents dans l’eau du circuit primaire. Le tritium produit est principalement sous forme d’eau tritiée. Il peut également être formé lors des fissions ternaires de certains isotopes de l’uranium et du plutonium, et reste alors principalement dans le combustible.
Dans les usines de recyclage des combustibles irradiés, le tritium est issu de la dissolution du combustible sous forme d’oxyde dans lequel du tritium a été formé par fission nucléaire [8]. En France, le tritium est, avec le carbone 14, l’un des radionucléides dont l’activité rejetée par les installations nucléaires est la plus importante, aussi bien dans les rejets liquides que gazeux.
La gestion des déchets tritiés
Aujourd’hui, le tritium est produit principalement par les installations nucléaires. Cependant d’autres secteurs utilisent le tritium pour leurs applications.
Le principal usage du tritium est militaire. Il permet d’accroître le rendement des armes thermonucléaires ou à fusion et d’améliorer l’efficacité de l’utilisation des matières explosives nucléaires. Dans le domaine civil, il est utilisé en faible quantité dans l’industrie biomédicale et les activités de recherche. Signalons aussi que, depuis 1950, il remplace le radium dans l’horlogerie en permettant de faire briller les matériaux dans le noir. Enfin, dans les années à venir, le tritium sera utilisé lors du développement de la fusion nucléaire deutérium-tritium, notamment dans le cadre du réacteur de fusion ITER qui est en cours de construction sur le site de Cadarache.
Les différentes formes du tritium
Le tritium est extrêmement mobile dans l’environnement et dans tous systèmes biologiques. Il existe sous trois formes : l’eau tritiée, le tritium gazeux et le tritium organiquement lié.
L’eau tritiée (HTO)
L’eau tritiée, également appelée « eau super lourde », est la forme la plus abondante du tritium dans le milieu naturel et les organismes vivants. L’eau tritiée est introduite initialement dans l’environnement, ou provient de l’oxydation du tritium gazeux HT sous l’action de la lumière ou de bactéries. Les molécules d’eau tritiée, tout comme les molécules d’eau, peuvent se dissocier suivant les réactions suivantes :
↔ +
+ −
R.I.2
↔
+
+ −
R.I.3
Le tritium gazeux ou hydrogène tritié (HT ou T2)
Le tritium gazeux représente une fraction des rejets atmosphériques du tritium. Sa concentration dans l’environnement est amenée à augmenter avec le développement de la recherche sur la production d’énergie à partir de la fusion nucléaire.
Le tritium organiquement liée (TOL)
Le tritium organique correspond au tritium lié à la matière organique. Les constituants majoritaires de la matière vivante sont l’hydrogène, le carbone, l’oxygène et l’azote. Le tritium peut s’échanger avec l’hydrogène et devenir un constituant de molécules organiques à l’occasion de processus de biosynthèse, tel que la photosynthèse par exemple. Il peut également s’échanger avec le milieu ambiant. Il existe deux types de TOL, le TOL échangeable avec l’eau cellulaire, l’eau ambiante ou la vapeur d’eau non tritiée et le TOL non échangeable. La différence entre ces deux types de tritium organiquement lié dépend de la position et de la nature de la liaison chimique entre l’hydrogène et les autres éléments constitutifs des molécules organiques (Figure I. 1).
Figure I. 1 : Type de liaison dans le cas a) d’un TOL non échangeable b) d’un TOL échangeable [8]
L’impact du tritium sur l’environnement
Le tritium en tant qu’émetteur β de faible énergie présente un faible pouvoir pénétrant. Aussi, l’irradiation d’un organisme par le tritium se fait-elle par incorporation de celui-ci.
Diverses études [10 – 24] ont été réalisées sur des organismes aquatiques et terrestres. Aucune donnée exploitable n’a permis de conclure sur l’écotoxicité du tritium pour les plantes terrestres. En revanche, pour les autres organismes, il a été observé qu’en cas d’incorporation, le tritium provoque diverses lésions de l’ADN, notamment des ruptures de type « cassure double-brin ». Ces modifications de l’ADN sont à l’origine directe ou indirecte de conséquences biologiques diverses tels que des cancers, des effets génétiques, des anomalies du développement, des effets sur la reproduction et sur la réponse immunitaire.
Des phénomènes de bioaccumulation1 de tritium ont été observés pour divers organismes [25] ainsi qu’une bioamplification2 au cours de la chaîne alimentaire. La Figure I. 2 illustre les phénomènes de bioaccumulation et de bioamplification dans le cas des PolyChloroBiphényle (PCB).
Figure I. 2 : Bioaccumulation et bioamplification des PCB dans les organismes marins [26] – Bioamplification visible pour le plancton (premier maillon de la chaîne), puis bioamplification au cours de la chaine alimentaire
Le transfert du tritium dans le cas des végétaux est différent. L’eau tritiée sous forme de vapeur ou liquide s’échange avec la vapeur d’eau de l’atmosphère et l’incorporation de l’eau par le végétal se fait par absorption racinaire. Aucune bioaccumulation n’a été observée dans le cas des végétaux.
La problématique de la gestion des déchets tritiés L’une des principales propriétés du tritium est qu’il diffuse à travers les différentes barrières, notamment celles utilisées habituellement pour le conditionnement de déchets. Il présente des dangers pour l’homme et l’environnement. Il est donc important que les déchets tritiés produits par les activités humaines soient bien gérés de manière à ne pas avoir d’impact sur l’environnement et les populations.
Les différents déchets tritiés Nous avons vu dans le paragraphe §1.1.1 que diverses activités s’accompagnent de la production de déchets tritiés.
La bioaccumulation est le phénomène d’accumulation progressive d’un contaminant ou d’une substance toxique dans un organisme provenant de diverses sources (atmosphérique, eau, alimentation)[8].
La bioamplification désigne l’augmentation cumulative à mesure qu’on évolue dans la chaine alimentaire des concentrations d’une substance persistante [8].
Les déchets solide et liquide produits par les « petits producteurs » et de faible activités sont soit incinérés dans les installations SOCATRI et CENTRACO [27] (pour un volume annuel d’environ 200 m3 de déchets tritiés), soit directement stockés sur les sites de l’ANDRA (CSA ou CIRES).
Cependant, de nombreux déchets tritiés restent actuellement sans filières. C’est le cas notamment:
des déchets tritiés à forte activité produits par le CEA lors de sa recherche et de sa production dans le cadre d’applications militaires. Ces déchets sont actuellement entreposés sur les sites de Marcoule et Valduc et représentent 3500 m3 de déchets avec une activité de 5200 TBq en 2007 [8 ; 28].
des déchets produits par les domaines de la recherche, de la pharmacie, de l’horlogerie et du transport (peinture luminescente, solvant, ampoules de gaz…), qui représentent un volume d’environ 50 m3 avec une activité de 300 TBq en 2006 [29]. Ces déchets sont entreposés directement sur les sites des producteurs en attendant de pouvoir respecter les critères de stockage de l’ANDRA.
Dans les années à venir, le développement de la fusion nucléaire comme source d’énergie va engendrer une augmentation de la quantité de déchets tritiés. Le réacteur ITER en produira des quantités importantes durant ses phases d’exploitation et de démantèlement (Tableau I. 1). A l’horizon 2060, l’inventaire en tritium serait de 30 000 m3 [28 ; 30]. La majorité des déchets tritiés proviendra de l’installation ITER et sera répartie de la manière suivante : 30% seront des déchets de très faible activité (TFA), 60% des déchets de faible et moyenne activité à vie courte (FMA-VC) et 10% des déchets de moyenne activité à vie longue (MA-VL) [8] selon la classification ANDRA [31]. Parmi ces déchets, des déchets activés et tritiés seront produits, leur activité pourrait atteindre 35 000 TBq en 2060 [28 ; 30].
Table des matières
Page de garde
Resume
Table des matieres
Notations
Abbreviations
1 Introduction generale
1.1 Contexte
1.2 Vue d’ensemble du travail eectue
1.2.1 Reconstruction spatiale 3D
1.2.2 Reconstruction spatio-temporelle 4D
1.2.3 Nouvelle methode d’echantillonnage
1.3 Organisation du manuscrit
2 Modelisation bayesienne non parametrique
2.1 Le processus de Dirichlet et ses representations
2.1.1 Representation par processus gamma
2.1.2 Echangeabilite
2.1.3 L’urne de Blackwell-MacQueen
2.1.4 Le processus du restaurant chinois
2.1.5 La construction stick-breaking
2.1.6 Melange de processus de Dirichlet
2.1.7 Le melange par processus de Dirichlet
2.2 Le modele d’echantillonnage d’especes
2.2.1 Sequence d’echantillonnage d’especes
2.2.2 La fonction de probabilite des partitions echangeables
2.3 Le processus de Pitman-Yor
2.3.1 Denitions et proprietes
2.3.2 Le processus de Pitman-Yor
2.3.3 Le melange par processus de Pitman-Yor
2.4 Les processus dependants
2.4.1 Le processus de Dirichlet hierarchique
2.4.2 Le processus de Dirichlet imbrique
2.5 Les arbres de Polya
2.5.1 Moments
2.5.2 Proprietes
2.5.3 Les arbres de Polya canoniques
2.5.4 Parametrisation de l’arbre de Polya
2.5.5 Les arbres de Polya nis
2.5.6 Processus derives d’arbres de Polya
2.6 Conclusion
3 Methodes MCMC
3.1 Methodes MCMC
3.1.1 Problematique
3.1.2 Algorithme de Metropolis-Hastings
3.1.3 Echantillonnage de Gibbs
3.1.4 Estimation des fonctionnelles
3.1.5 Diagnostic de convergence des algorithmes MCMC
3.2 Inference dans les modeles de melange par processus de Dirichlet
3.2.1 Methodes marginales
3.2.2 Methodes conditionnelles
3.2.3 Nouvelle methode d’echantillonnage
3.2.4 Comparaisons des algorithmes
3.3 Conclusion
4 Reconstruction spatiale en TEP 3D
4.1 Introduction a la TEP
4.1.1 Principe
4.1.2 Detection
4.1.3 Acquisition des donnees
4.2 Methodes de reconstruction tomographique
4.2.1 Methodes analytiques
4.2.2 La retroprojection ltree vue comme un modele statistique
4.2.3 Les methodes du maximum de vraisemblance (ML) et du maximum
a posteriori (MAP)
4.2.4 Resume et conclusion sur les methodes de reconstruction
4.3 Nouvelle methode BNP de reconstruction 3D
4.3.1 Formulation bayesienne du probleme non parametrique
4.3.2 Modeles hierarchiques generatifs pour les donnees TEP
4.3.3 Inference
4.4 Comparaisons et resultats
4.5 Conclusion
5 Reconstruction spatio-temporelle en TEP 4D
5.1 Introduction aux modeles compartimentaux
5.2 Modele compartimental dans le cas du FDG
5.2.1 Le
uoro-deoxyglucose ( [18F]{FDG)
5.2.2 Le modele compartimental de Sokolo
5.3 Estimation des parametres
5.3.1 Les moindres carres
5.3.2 Analyse graphique
5.3.3 Analyse spectrale
5.3.4 La poursuite de base L1
5.4 Etat de l’art de la reconstruction dynamique en TEP
5.4.1 Reconstruction directe de cartes parametriques
5.4.2 Reconstructions spatio-temporelles
5.4.3 Synthese
5.5 Nouvelle methode de reconstruction en TEP 4D
5.5.1 Formulation du probleme
5.5.2 Modele hierarchique pour les donnees TEP dynamiques
5.5.3 Modele alternatif avec des variables de classication
5.5.4 Modele alternatif avec des variables slices
5.5.5 Inference
5.5.6 Estimees MCMC
5.5.7 Materiels de simulation et resultats
5.6 Conclusion
6 Conclusions et perspectives
6.1 Conclusions
6.2 Perspectives
6.2.1 Estimation des hyperparametres
6.2.2 Deconvolution des cinetiques
6.2.3 Acceleration des calculs
6.2.4 Application aux donnees reelles
A Rappels sur la loi de Dirichlet
A.1 La distribution de Dirichlet
A.1.1 Moments
A.1.2 Proprietes
A.2 Integrale de Dirichlet
B Cha^nes de Markov, convergence de MH et Gibbs
B.1 Les cha^nes de Markov
B.1.1 Homogeneite
B.1.2 Noyau de transition
B.1.3 Distribution invariante
B.1.4 Irreductibilite
B.1.5 Recurrence
B.1.6 Aperiodicite
B.1.7 Recurrence au sens de Harris
B.2 Convergence de l’algorithme MH
B.2.1 Invariance
B.2.2 Irreductibilite
B.2.3 Recurrence
B.2.4 Aperiodicite
B.3 Convergence de l’echantillonneur de Gibbs
B.3.1 Invariance
B.3.2 Irreductibilite
B.3.3 Recurrence
Télécharger le rapport complet
