Les autoclaves à chauffage interne

Les autoclaves à chauffage interne (ACI) sont des enceintes haute pression hermétiques qui permettent d’amener un échantillon sous une pression de gaz et sous une température contrôlées. Ils sont appelés chauffage interne car le four lui-même est sous pression. Ce type d’outil est utilisé depuis les années 50 pour réaliser des expériences pour des pressions allant jusqu’à 10 kbar et des températures allant jusqu’à 1500°C (Holloway, 1971). L’avantage majeur des ACI par rapport aux autres autoclaves est que le volume d’échantillon sous pression est grand, pouvant aller jusqu’à quelques cm3 . Mais du fait de ce grand volume de gaz sous pression, les taux de refroidissement sont faibles, de l’ordre de 3°C.s-1 pour les ACI classiques (Holloway & Wood, 1988). Des systèmes dits de « trempe rapide » ont été mis au point pour permettre un taux de trempe allant jusqu’à plusieurs centaines de degrés par secondes (Roux & Lefèvre, 1992 ; Holloway et al., 1992). Dans le cadre de ce travail, deux types d’autoclaves à chauffage interne ont été utilisés : l’un ‘classique’ équipé d’une trempe rapide, l’autre transparent.  

Les autoclaves à chauffage interne à trempe rapide 

Les ACI à trempe rapide que nous avons utilisés sont situés à l’Institut des Sciences de la Terre d’Orléans ISTO (Figure II.1). Ils ont été utilisés afin de réaliser des expériences d’hydratation à une pression de 3 kbar et une température de 1200°C (voir chapitre V.A).Ces ACI sont constitués de deux cylindres en acier emboîtés entre lesquels passe un système de refroidissement d’eau. Les cylindres sont fermés par deux obturateurs à chaque extrémité. Ces obturateurs portent les différents passages pour les thermocouples et les alimentations du four, et assurent l’étanchéité de l’autoclave. Ils sont utilisés en position verticale. Le milieu de pression est l’argon (Ar). Le système de mise sous pression est constitué d’une pompe à air comprimé 0,5 kbar, d’un multiplicateur hydraulique 2 kbar et d’un deuxième multiplicateur hydraulique 10 kbar. Afin d’assurer l’étanchéité de l’autoclave en pression, le corps de l’autoclave est scellé grâce à des joints de type Bridgman consistant en une alternance de joints téflon/caoutchouc/téflon (Bridgman, 1971). Cette configuration est optimale jusqu’à des pressions de 4 kbar, pression que nous n’avons pas dépassée. L’obturateur arrière possède un passage pour l’alimentation en gaz. L’obturateur avant possède 6 passages étanches pour les thermocouples (2), les alimentations du four (2) ainsi que l’alimentation des cannes de trempe (2). Ces passages sont réalisés grâce à des cônes métalliques en appui sur des cônes en plastique (PSU) pour assurer l’étanchéité sous pression.La cellule sous pression est présentée schématiquement dans la Figure II.2. Celle-ci est située dans le corps de l’autoclave, elle est constituée d’un four et d’un système de trempe rapide. Les différents fours utilisés sont constitués de deux enroulements de fils de molybdène (Mo), en double spirale, autour d’un moufle Inconel 600 (voir Roux et al., 1994 ; Champallier, 2005). Ce double enroulement permet de contrôler précisément la zone chaude du four. Deux thermocouples sont placés respectivement en haut et en bas de la zone chaude. Cela permet d’ajuster les résistances indépendamment l’une de l’autre pour diminuer au maximum les gradients thermiques dans la chambre à échantillons. La zone chaude est longue de 5 cm, assurant sur cette longueur une température homogène à ± 1°C. Les capsules introduites dans les ACI ont une longueur de 5 cm au maximum. On peut ainsi supposer que la température est homogène sur tout le volume d’échantillon. Le système de trempe rapide a été décrit dans Roux & Lefèvre (1992). Ce système est constitué d’un porte échantillon, dans lequel sont placées les capsules de l’expérience. Ce porte échantillon, placé dans la zone chaude du four, est relié par un fil de platine (Pt) à deux cannes de trempe conductrices électriquement. Lorsque l’on veut tremper les échantillons, le four de l’autoclave est coupé. Simultanément, un courant électrique est envoyé dans les deux cannes de trempe, faisant chauffer le fil de Pt qui se rompe ; le porte échantillon ‘tombe’ alors dans la partie froide de l’autoclave, assurant ainsi une trempe de l’ordre de 900°C.min-1.

L’autoclave à chauffage interne transparent

Dispositif expérimental

 L’autoclave à chauffage interne transparent (ACIT) est un autoclave prototype inspiré de la technologie des ACI classiques (Figure II.3). Il a été mis au point au Laboratoire Pierre Süe (Massare et al., 1987) et a été modifié pour cette étude (voir Gondé et al., 2006 en annexe). La remise en fonctionnement, les tests et calibrations ont été réalisés en collaboration avec Dominique Massare. Son originalité réside dans le fait qu’il est équipé de fenêtres transparentes, ce qui permet l’observation directe de l’échantillon en pression et en température pendant les expériences. Il n’est pas équipé d’un système permettant un refroidissement rapide. L’autoclave est présenté schématiquement dans la Figure II.4, et consiste en un cylindre à parois fines en acier à hautes propriétés mécaniques (acier 819 AW). Il a un diamètre interne de 50 mm et un diamètre externe de 150 mm. Un système de refroidissement, constitué d’un tuyau en caoutchouc enroulé autour du cylindre externe, permet de maintenir le corps de l’autoclave à des températures inférieures à 100°C pendant les expériences, lorsque le four fonctionne. Le système de refroidissement est protégé par des plaques en acier fixées sur le corps de l’autoclave.

Calibration de la pression et de la température dans l’autoclave à chauffage interne transparent 

Le thermocouple qui mesure la température est placé contre la rondelle de saphir de la chambre à échantillons, et n’est pas en contact direct avec la rondelle de verre silicaté. Il est donc probable qu’il existe un gradient de température entre ce point de mesure et l’échantillon (Figure II.8). Deux séries d’expériences ont été réalisées. La première série de mesures concerne des transitions de phase dans des gammes de pression allant de 0 à 3 kbar et pour des températures allant jusqu’à 600°C. Ces conditions ne sont pas représentatives des conditions P-T de nos expériences, mais sont importantes pour déterminer la précision des mesures de la pression et de la température. Pour cela, nous avons observé la transition alpha-beta du Iodure d’Argent (AgI) pour une gamme de pression allant de 0 à 3 kbar et pour une température maximale de 150°C, et la transition de l’Aluminate de Lanthane (LaAlO3), pour des températures de 500 à 600°C. La deuxième série de mesures concerne la transition de composés dans des conditions P-T similaires à celles de nos expériences. Ainsi, la fusion de l’Argent (Ag) a été étudiée, pour des pressions allant de 0 à 3 kbar et des températures allant de 900 à 1000°C. Les différentes transitions de phases étudiées, ainsi que leur domaine de pression (0-3 kbar) et de température (0-1000°C) sont résumées dans le Tableau II.1.