Etude des processus optiques non-linéaires cohérents des semiconducteurs nanostructurés en microcavité

Non-linéarités dues aux états libres

Les non-linéarités des états libres interviennent lorsque l’on illumine un semiconducteur avec des photons d’énergie supérieure à l’énergie de bande interdite. Les processus mis en jeu, lors de l’absorption de ces photons.
Remplissage des états : Lorsque l’on excite fortement un semi-conducteur au voisinage du gap, il se produit une saturation de l’absorption par remplissage des états des bandes de valence et de conduction. Ce remplissage bloque l’absorption des photons arrivant après. En effet, selon le principe d’exclusion de Pauli, deux porteurs photogénérés ne peuvent pas se trouver dans le même état quantique. On parle de blocage de Pauli ou de remplissage de l’espace des phases.
A forte intensité d’excitation, le semiconducteur devient transparent aux photons d’énergie proche du gap. Dans le cas d’un semiconducteur massif, à température ambiante, la variation d’absorption est essentiellement due au remplissage des états .
Dans le cas d’un matériau présentant un pic d’absorption excitonique (semiconducteurs nanostructurés ou massif à basse température), les porteurs libres générés perturbent les excitons par collisions et élargissent donc le pic d’absorption excitonique. On constate une chute de l’absorption excitonique (bleaching). Si l’intensité de l’excitation augmente, l’absorption du continuum sature également.
De plus, lorsque la densité de porteurs libres photogénérés augmente, le phénomène de renormalisation du gap est également à prendre en compte dans la variation de l’absorption.

Non-linéarités dues aux états liés

Contrairement au cas précédent où l’énergie des photons d’excitation était résonante avec les niveaux d’énergie du matériau (E>Eg), nous nous sommes intéressés au cas où l’énergie des photons d’excitation est inférieure à celle de bande interdite du matériau (E<Eg: excitation non résonante). Il y a tout de même une interaction lumière/matière. On parle alors de « transitions virtuelles ». Selon l’énergie des photons par rapport à l’énergie de bande interdite, 3 phénomènes sont à considérer :  l’effet Raman électronique (RAM), l’absorption à deux photons (2PA), l’effet Stark optique (OSE) .
L’effet Raman électronique : L’effet Raman électronique résulte de l’interaction des photons et des électrons. Les photons d’énergie E interagissent avec la matière de sorte que les niveaux énergétiques des électrons soient modifiés (niveaux vibrationnels et/ou rotationnels). Les électrons acquièrent ou perdent une énergie Ep .
Absorption à deux photons : L’absorption à deux photons est un phénomène qui devient prépondérant lorsque l’énergie des photons est de l’ordre de Eg/2. Deux photons d’énergie E/2 sont absorbés par le matériau pour créer une paire électron/trou d’énergie E>Eg .

Microcavité optique

Une microcavité optique est une cavité optique dont la dimension est de l’ordre de la longueur d’onde. Dans le cas d’une cavité verticale semiconductrice, le confinement de la lumière se fait dans la direction de croissance des couches. Ce confinement est obtenu grâce à une cavité Fabry-Pérot constituée d’une couche d’épaisseur optique de quelques λ placée entre deux réflecteurs. Le confinement est d’autant meilleur que la cavité est courte. En effet, le caractère monomode de la cavité contribue à l’amplification du champ à cette seule longueur d’onde.
Cas d’une microcavité asymétrique absorbante: α indépendant de λ Nous considérons à présent un matériau intra-cavité absorbant et de coefficient d’absorption indépendant de la longueur d’onde (dans la suite, on parlera de coefficient d’absorption fixe). Dans ce cas là, on peut considérer un dispositif équivalent qui consiste à englober, dans la réflectivité arrière équivalente, la réflectivité arrière classique et l’absorption du milieu.

Etude d’une cavité asymétrique absorbante

Jusqu’à présent, nous avons considéré une cavité contenant un milieu d’absorption indépendante de la longueur d’onde; en pratique, les spectres d’absorption des matériaux ont une dépendance spectrale α(λ). Ce spectre présente une zone spectrale de forte absorption (λ<870 nm) avec un pic autour de la longueur d’onde du gap (λg=870 nm). Pour des longueurs d’onde λ>870 nm (zone de transparence), l’absorption diminue jusqu’à s’annuler pour les grandes longueurs d’onde. Nous choisissons l’épaisseur de la couche absorbante de sorte que la condition de résonance soit satisfaite dans une zone spectrale où l’absorption est faible mais non nulle. Nous fixons d=489 nm ce qui signifie que la longueur d’onde de résonance de la cavité à l’ordre 4 est λres~880 nm (nous prenons pour indice de réfraction n=3,6). Les réflectivités des miroirs sont fixées à 90 % pour le miroir avant et à 99,6% pour le miroir arrière. Nous obtenons alors le spectre de réflectivité représenté en traits pointillés sur la figure 2.10. Nous comparons ce spectre avec celui obtenu avec les mêmes paramètres de cavité mais en considérant une absorption indépendante de la longueur d’onde sur la plage spectrale étudiée (α(λ)=50 cm-1 quelque soit λ).
On constate que, contrairement à ce que l’on attendait, les deux minima ne se produisent pas à la même longueur d’onde. En effet, le minimum de réflectivité se produit comme prévu à λ=880 nm lorsque l’absorption ne dépend pas de la longueur d’onde mais se produit à une longueur d’onde différente lorsque l’on considère le spectre d’absorption du matériau GaAs. Dans ce dernier cas, le minimum de réflectivité se produit à la longueur d’onde λ~881,07 nm.

Expériences pompe-sonde dégénérées

Les expériences pompe-sonde permettent d’obtenir des informations résolues en temps sur l’état d’excitation d’un matériau40. Elles consistent à amener le matériau dans un état excité à l’aide d’une première impulsion laser dite « pompe ». Une seconde impulsion dite « sonde » vient sonder le matériau après une durée ∆tPS. L’intensité de la sonde est la plus faible possible afin de ne pas perturber le matériau. La mesure du signal sonde, en fonction du délai temporel ∆tPS, permet de suivre le comportement temporel du matériau vis à vis de l’excitation.
Dispositif expérimental : Le faisceau laser généré par l’oscillateur paramétrique est séparé en deux parties: pompe P et sonde S de même longueur d’onde. On parle donc d’expériences pompe-sonde dégénérées. L’intensité de la sonde a été atténuée de quelques ordres de grandeur par rapport à celle de la pompe. Le recouvrement spatial et temporel a été optimisé au préalable grâce au signal de diffraction. Le diamètre de la pompe est supérieur à celui de la sonde afin d’exciter de façon homogène l’échantillon. Les polarisations linéaires de pompe et de sonde sont croisées pour éviter le mélange d’ondes. La sonde réfléchie est détectée par une photodiode (Si ou Ge selon l’échantillon). Toutes les expériences ont été réalisées à température ambiante.
Dans cette configuration, nous avons étudié le comportement du faisceau sonde réfléchi pour diverses énergies de pompe en maintenant la longueur d’onde dans la zone de transparence.

Table des matières

INTRODUCTION
Chapitre 1- Les non-linéarités optiques des semiconducteurs
1.1. Les semiconducteurs
1.1.1. Les semiconducteurs massifs à gap direct
1.1.2. Les semiconducteurs à puits quantiques
1.1.3. Les semiconducteurs à boîtes quantiques
1.2. Non-linéarités optiques des semiconducteurs
1.2.1. Non-linéarités dues aux états libres
1.2.1.1. Remplissage des états
1.2.1.2. Réduction de la durée de vie des porteurs
a. Croissance basse température
b. Dopage
c. Implantation ionique
1.2.2. Non-linéarités dues aux états liés
1.2.2.1 L’effet Raman électronique
1.2.2.2 Absorption à deux photons
1.2.2.3 L’effet Stark optique
Chapitre 2- Les microcavités optiques
2.1. Cavité optique Fabry-Pérot
2.1.1. Définition et propriétés optiques
2.1.2. Transmission et réflexion d’une cavité Fabry-Pérot
2.1.3. Intensité moyenne à l’intérieur de la cavité
2.2. Microcavité optique
2.2.1. Définition
2.2.2. Cas d’une microcavité symétrique non-absorbante
2.2.3. Cas d’une microcavité asymétrique non absorbante
2.2.4. Cas d’une microcavité asymétrique absorbante:α indépendant de λ
2.2.4.1. Finesse et largeur à mi-hauteur
2.2.4.2. Minimum de réflectivité: définition du PMC
2.3. Etude d’une cavité asymétrique absorbante: cas général
2.3.1. Introduction
2.3.2. Introduction d’une pseudo-résonance de longueur d’onde λps
2.3.3. Etude numérique de la pseudo-résonance.
2.3.3.1. Evolution de la longueur d’onde de pseudo-résonance par rapport au PMC
a. En deçà du PMC
b. Au-delà du PMC
c. Au PMC
2.3.3.2. Variation de λps/λres en fonction de la pente de l’absorption
2.3.3.3. Variation de λps/λres en fonction de la réflectivité avant
2.3.3.4. Etude du rapport λps/λres en fonction de l’absorption
2.3.4. Conclusion
Chapitre 3- Etude expérimentale des microcavités optiques
3.1. Technique d’élaboration des microcavités
3.2. Dispositifs expérimentaux
3.2.1. L’oscillateur paramétrique picoseconde
3.2.1.1. Description
3.2.1.2. Propriétés et particularités de la source laser
3.2.1.3. Système et méthode de détection
3.2.2. Expériences d’auto-diffraction
3.2.2.1. Principe
3.2.2.2. Dispositif expérimental
3.2.3. Expériences pompe-sonde dégénérées
3.2.3.1. Principe
3.2.3.2. Dispositif expérimental
3.3. Filière InP
3.3.1. Description de l’échantillon
3.3.1.1. Réflecteurs
3.3.1.2. Couche centrale
3.3.1.3. Spectre de réflectivité
3.3.2. Expériences d’auto-diffraction
3.3.2.1. Résultats d’auto-diffraction
3.3.2.2. Diffraction avec une pré-pompe
3.3.3. Expériences pompe-sonde dégénérées
3.3.4. Conclusion
3.4. Filière GaAs
3.4.1. Description de l’échantillon
3.4.1.1. Miroirs de Bragg semiconducteurs
3.4.1.2. Milieu intracavité
3.4.1.3. Spectre de réflectivité
3.4.2. Expériences d’auto-diffraction
3.4.3. Expériences pompe-sonde dégénérées
3.4.4. Conclusion
3.5. Conclusion générale
Chapitre 4- Modélisation de l’effet Stark optique couplé à une cavité
4.1. Modélisation d’une microcavité : influence de α(λ)
4.2. Modélisation de l’effet Stark optique (OSE)
4.3. Couplage OSE et microcavité
4.3.1. Présentation de la configuration dégénérée
4.3.2. Etude du couplage pour une longueur d’onde de pompe donnée: Rexc(λp)
a. Intensité dans la cavité
b. Spectre d’absorption du matériau excité
c. Variation d’absorption et variation d’indice de réfraction
d. Spectre de réflectivité de la microcavité excitée à λp=880 nm
4.3.3. Etude du couplage sur un intervalle spectral: Rexc(λ)
4.4. Conclusion
CONCLUSION
ANNEXE A: Epitaxie par Jets Moléculaires
ANNEXE B: Miroirs de Bragg
Bibliographie

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