Traitement de la Collision

Expérimentalement, toutes ces mesures nécessitent des instruments adéquats de détection et de spectrométrie. Dans ce but, plusieurs développements instrumentaux ont été effectués afin de collecter toutes les informations nécessaires pour décrire avec finesse une collision. L’idée générale est de trouver une situation idéale où on peut mesurer la charge, la masse et la vitesse de la particule détectée. Plusieurs types de détecteurs ont été testés et utilisés afin d’avoir la meilleure technologie de détection des particules et la meilleure résolution sur les données collectées. Des développements ont été faits afin d’avoir le détecteur idéal pour chaque type (électron, photon, ion, atome) et caractéristique (masse, charge, vitesse) de particules à étudier. Des améliorations sur les performances de ces détecteurs ont été faites afin d’assurer une sensibilité et précision maximale avec une réponse rapide dans le but d’avoir la meilleure résolution et le plus faible temps mort possible entre deux particules successives. Ces différents types de détecteur ainsi que leurs performances sont listés et décrits dans un article de Koppenaal et al [74]. Parallèlement au domaine des détecteurs, de nouvelles techniques de spectroscopie ont été développées afin de collecter toutes les particules produites durant la collision (ions et électrons) en conservant une bonne résolution sur les mesures [25, 28, 114]. Ces techniques sont la spectroscopie d’ions de recul, RIMS (Recoil-Ion Momentum Spectroscopy) ou COLTRIMS (Cold Target Recoil-Ion Momentum Spectroscopy), pour lesquelles des améliorations continues ont eu lieu depuis les premières mesures [113]. Depuis, plusieurs équipes dans le monde 10 Chapitre 1. Dynamique des Collisions Ions/Molécules Diatomiques [2, 28, 63, 83, 114] ont contribué aux développements afin d’avoir la spectroscopie la plus performante pour une mesure complète de la cinématique de l’interaction projectile/cible.
Cette mesure complète comporte la détection en multi-coïncidence des ions projectiles, des fragments ioniques et des électrons avec une efficacité de collection de 4π d’angle solide.
Les études faites sur les collisions ion/molécule utilisant le spectromètre COLTRIMS ont permis de mesurer la production relative des processus primaires et des voies de fragmentation [1, 81], de déterminer l’énergie KER des fragments produits [1, 71, 81], d’étudier la dépendance des processus à l’orientation de la molécule [71, 115] et, plus récemment, la distribution angulaire du projectile diffusé et du recul du centre de masse de la molécule [53].
Théoriquement, le traitement quantique et complet de la collision devient très complexe pour des systèmes à plusieurs électrons, d’où la nécessité d’une approche classique pour simplifier le traitement. L’utilisation de la mécanique classique dans la physique des collisions possède une longue histoire [109] et a été discutée en détails dans plusieurs articles et livres [9, 14]. Plusieurs méthodes classiques ont réussi la description des processus d’interaction ion-atome et ion-molécule à des vitesses de collision plus petite ou plus grande que la vitesse des électrons actifs de la cible et en utilisant essentiellement des systèmes à un électron comme les cibles hydrogénoïdes mais aussi des systèmes plus complexes à plusieurs électrons. Parmi ces modèles figure le modèle CTMC (Classical Trajectory Monte Carlo) et le modèle de la barrière coulombienne (OBM) qui ont été beaucoup utilisés dans le calcul des sections efficaces de production des processus d’excitation, d’ionisation et de capture électronique [24, 40, 41, 86, 91]. La confrontation des résultats expérimentaux avec ceux donnés par ces modèles a largement contribué à notre compréhension de la dynamique de la collision.

Mécanismes de Relaxation

Grâce à la faible mobilité électronique, elle-même liée au fait que le dimère peut être considéré comme deux atomes indépendants, on a une chance d’avoir accès à une signature du processus primaire puis du processus de relaxation qui précède la fragmentation. Quand un atome du dimère perd un électron de couche interne, il peut se désexciter par la transition d’un électron de valence vers le trou de la couche interne. Si l’énergie potentielle libérée dans ce changement de couche n’est pas suffisante pour ioniser un autre électron de valence, un photon sera émis ou un électron sera excité. Au contraire, si cette énergie est plus grande ou égale à l’énergie d’ionisation d’un électron de valence, un électron sera émis vers le continuum par effet Auger. Ces deux processus (émission de photon et/ou effet Auger) peuvent être aussi observés dans d’autres cas pour lesquels le projectile excite un ou plusieurs électrons de la cible. En plus de la présence de ces deux processus d’émission de photon et d’électron vers le continuum, d’autres processus entrent en compétition à cause de la relation donneur/accepteur existant entre les différents composants atomiques du dimère. On peut y observer l’échange de photons, d’électrons ou bien des deux entre les deux centres du dimère.
Comme mentionné auparavant, on peut rencontrer deux cas de figure pour la production de deux fragments chargés après interaction ion/dimère. D’une part, pour les transitions directes de l’état fondamental vers un état dissociatif (réaction 1.2.3a), dans lequel le projectile retire des électrons des deux centres du dimère, on va pouvoir détecter deux fragments ioniques. Nous appellerons ce processus Explosion Coulombienne (CE).
D’autre part, pour les transitions de l’état fondamental vers un état non-dissociatif, où le projectile ne retire des électrons que d’un seul des deux centres du dimère, une étape de relaxation intermédiaire est nécessaire pour conduire à la dissociation en deux fragments ioniques de l’ion moléculaire (réaction 1.2.3c). Ces processus seront classés selon le processus de relaxation qui a eu lieu.
Parmi ces processus de relaxation, on peut rencontrer le cas où une transition de l’état non-dissociatif vers un état dissociatif de l’ion moléculaire peut avoir lieu via l’échange d’un électron du centre neutre vers le centre ionisé du dimère. La différence entre l’énergie de liaison de l’électron vers le centre neutre et vers le centre ionisé peut être utilisée sous plusieurs formes. Premièrement, cette énergie libérée par l’échange d’électron peut être émis sous forme d’un photon vers le continuum. C’est le processus de Transfert de Charge Radiatif (RCT) [62]. Deuxièmement, cette énergie libérée peut exciter un autre électron d’un des deux centres du dimère. C’est le processus de Transfert de Charge non-radiatif (CT). Troisièmement, cette énergie libérée peut servir pour ioniser un électron d’un des deux centres. C’est le processus Electron Transfer Mediated Decay (ETMD) [123] (Fig.1.3). D’autres processus de relaxation peuvent également être produits impliquant un transfert d’énergie entre les deux centres du dimère. On peut citer par exemple le processus d’Interatomic (ou Intermolecular) Coulombic Decay (ICD) [19] qui fait intervenir l’échange d’un photon virtuel.

Étude du paramètre d’impact et de l’orientation de la molécule

Comme nous l’avons vu, la mesure du KER associé à une voie de fragmentation peut permettre de déterminer le processus de relaxation précédent la dissociation, et donc, de donner accès à l’état de l’ion moléculaire produit par la collision.
Pour étudier plus en détail le processus primaire, la collision proprement dite, on peut s’intéresser au rôle de l’angle entre le vecteur paramètre d’impact et l’orientation de la molécule sur la production des processus de dissociation. Cette étude va nous permettre d’avoir une vue détaillée des trajectoires du projectile, par rapport aux deux centres de la cible, contribuant à chaque processus de relaxation.
Plusieurs études théoriques et expérimentales ont déjà été menées sur la dépendance à l’orientation de la molécule par rapport à la direction du faisceau sur la production des processus de dissociation et des voies de fragmentation dans des collisions entre des ions à moyenne énergie et des dimères de gaz rare [71, 111]. Ces études ont montré que le projectile favorise une capture d’électrons ou une ionisation des deux sites du dimère pour des orientations de la molécule parallèles à l’axe du faisceau tandis que la capture d’électrons ou l’ionisation d’un seul site du dimère est favorisée pour des orientations perpendiculaires à l’axe du faisceau.
Une étude plus poussée sur la collision peut être faite en se basant sur la distance d’approche minimale entre le projectile et le centre de masse de la cible appelée paramètre d’impact. Pour des cibles atomiques, le nombre d’électrons retirés de la cible dépend largement du paramètre d’impact. L’échange d’impulsion entre le projectile et la cible dû à la répulsion coulombienne entre leur charge effective durant la collision dépend également du paramètre d’impact et du nombre d’électrons retirés à la cible. Plus le projectile est proche de la cible, plus il y aura d’échange d’impulsion projectile/cible. L’énergie du projectile incident a également un effet sur l’impulsion échangée. Généralement, plus l’énergie de la collision est petite, plus il y a d’échange de quantité de mouvement entre le projectile et la cible. Expérimentalement, la détermination conjointe de la charge de la cible et de l’impulsion échangée permet d’avoir un accès indirect au paramètre d’impact dans des collisions ion/atome. Pour des collisions à haute énergie conduisant à l’ionisation de la cible, il y a peu d’échange de quantité de mouvement, et une partie de cette quantité de mouvement est communiquée à l’électron éjecté. Il devient alors difficile de déterminer le paramètre d’impact dans des collisions à haute énergie.
Dans le cas d’un dimère de gaz rare, ce lien entre paramètre d’impact et production des processus de relaxation devient plus complexe. D’une part, on brise la symétrie sphérique de la cible et d’autre part, on doit prendre en compte non seulement la distance du projectile au centre de masse du dimère, mais également l’orientation de ce dernier par rapport à l’axe faisceau pour établir le lien avec la production des processus primaires sur chaque centre du dimère (ou processus de relaxation). En parallèle, ces trois paramètres (paramètre d’impact, orientation de la molécule et processus primaire) sont indispensables pour avoir accès à l’échange d’impulsion entre le projectile et les deux centres du dimère durant la collision. Expérimentalement, la mesure de l’énergie cinétique libérée après fragmentation est essentielle pour déterminer le processus de relaxation qui a eu lieu. Les mesures conjointes de l’orientation de la molécule et du vecteur quantité de mouvement échangé entre le projectile et la cible sont aussi requises pour avoir accès au vecteur paramètre d’impact de la collision.

Faisceau d’Ions Multichargés : Production et Transport

Les ions projectiles utilisés dans cette expérience sont produits à l’aide d’une source ECR installée sur la ligne de faisceau ARIBE de l’accélérateur GANIL. L’application d’un champ électromagnétique hyperfréquence (14 GHz) sur un gaz injecté dans l’enceinte permet d’ioniser ce gaz et de créer un plasma ionique. Les électrons créés après ionisation du gaz sont confinés par un champ magnétique et accélérés à l’aide du champ électromagnétique hyperfréquence. Ces électrons vont à leur tour arracher d’autres électrons du gaz injecté afin de produire des ions d’état de charge élevé. Ces ions multichargés sont extraits de la chambre vers la ligne du faisceau à l’aide d’un champ électrique ajustable généré par une électrode d’extraction. La source ECR est placée sur une plateforme haute tension dont le potentiel permet de donner une énergie spécifique aux ions. Une sélection de l’état de charge des ions extraits (rapport masse/charge des ions projectile) est effectuée par le biais d’un dipôle magnétique situé à la sortie de la source.
À la sortie du dipôle, les ions projectiles sont conduits jusqu’à la chambre de collision.
Des multipôles électromagnétiques sont installés tout au long de la ligne de transport afin de bien guider et focaliser le faisceau. Des jeux de fentes dans le plan perpendiculaire au faisceau sont aussi installés après des multipôles dans le but de réduire l’intensité et la taille du faisceau s’il y a besoin. Des profileurs et des cages de Faraday sont utilisés pour permettre le diagnostic du faisceau et obtenir un profil optimal des ions incidents à l’entrée de la chambre de collision. Tout au long de la ligne de faisceau, un vide de l’ordre de 10 mbar est assuré à l’aide de pompes cryogéniques et de pompes turbo moléculaires. À la fin de son parcours, le projectile passe à l’intérieur d’un tube cylindrique de 3 cm de diamètre et un collimateur de 0.6 mm séparant la ligne de transport et la chambre de collision. Ce trou de 0.6 mm permet de bien définir la zone de collision avec la cible, et comme nous le verrons dans la suite, d’obtenir une meilleure résolution sur les observables mesurées après interaction avec la cible.
Selon la nature du projectile choisi pour l’expérience, un gaz spécifique est injecté dans la source (Xe, Ar, ou O2 ), un état de charge est sélectionné, et le réglage de la ligne est optimisé afin d’avoir un bon profil de faisceau à l’entrée de la chambre de collision. L’optimisation finale se fait ensuite à l’aide des détecteurs du dispositif COLTRIMS, en maximisant le nombre d’événements détectés correspondant à des processus d’échange de charge sur la cible gazeuse du jet supersonique.

Détecteurs

Trois détecteurs sensibles en temps et en position sont utilisés dans le dispositif expérimental afin de collecter en coïncidence toutes les informations nécessaires sur le projectile et les fragments produits après collision (Fig.3.1). Un détecteur est placé dans le plan transverse (x ;y) pour détecter les ions projectiles qui ont capturé au moins un électron.
Deux autres détecteurs sont placés dans le plan (y ;z) du spectromètre, de part et d’autre du spectromètre, pour détecter les ions positifs, les ions négatifs et les électrons. Ces détecteurs consistent en une combinaison de galettes à micro-canaux (MCP) et d’anode à ligne à retard (DL) (Fig.3.5). Ils fournissent l’information temporelle correspondant aux temps d’arrivée des particules sur le détecteur (MCP), ainsi que la position dans le plan du détecteur de leur point d’impact par le biais des anodes à ligne à retard. Le détecteur des ions négatifs et des électrons n’a pas été utilisé dans cette expérience.

Galettes à Micro-Canaux

Selon le but de l’expérience, le type de détecteur et les particules à détecter, une, deux ou trois galettes mises en cascade peuvent être utilisées. Plus il y a de galettes, plus le gain augmente. Ces galettes sont constituées de micro-canaux inclinés à 7o qui couvre 50% de la surface totale de la galette. Lorsque les particules produites (fragments ou électrons) et les ions projectiles arrivent sur leur détecteur, ils peuvent percuter un des canaux de la galette MCP ce qui va produire l’émission d’électrons. Le nombre moyen d’électrons émis dépend de la nature et de l’énergie de la particule. Sur la face avant et arrière des galettes, une différence de potentiel est appliquée pour créer un champ électrique qui accélère les électrons émis à l’intérieur des canaux et qui les attire vers l’anode. Ces électrons vont percuter la paroi interne du canal ce qui va arracher d’autres électrons, qui sous l’effet du même champ électrique vont arracher d’autres électrons. Après plusieurs cycles, cette avalanche d’électrons créée à la fin de la galette va être dirigée vers l’anode à ligne à retard pour une étude en position des ions.
À chaque fois qu’une particule heurte un micro-canal de la galette, le départ de l’avalanche d’électrons va provoquer sur la face arrière des galettes une impulsion positive de quelque mV pendant quelque ns qui est prélevée via une capacité de découplage. Ce signal appelé « signal galette » va servir pour deux choses. D’une part, ce signal va permettre de vérifier le bon fonctionnement des galettes et d’autre part, il va permettre de calculer le temps de vol des fragments ioniques produits. Ces deux fonctions vont être discutées en détail dans la section 3.5.

Programme de Conversion

Conversion des données du format GANIL au format ROOT

La structure des événements de coïncidence dans des fichiers au format GANIL est discutée dans la section 3.5. Cette structure consiste en une suite de buffers dans lesquels les données sont regroupées événement par événement. À l’intérieur de chaque événement, les données sont groupées par paires de mots de 16 bits donnant le numéro du paramètre et la valeur du temps codé. Chaque fichier de données va être traité par l’intermédiaire d’un programme de conversion afin de créer un arbre ROOT. Chaque signal issu d’un détecteur (que ce soit l’un des 4 signaux anode ou celui de la galette, pour le détecteur projectile ou celui des ions positifs) va être identifié par un numéro de paramètre qui est simplement le numéro de sa voie TDC. La valeur en temps enregistrée pour chaque paramètre correspond au temps d’arrivée d’un signal issu de sa voie TDC par rapport au COMMON STOP (CS) utilisé comme trigger. La particule qui arrive en premier (coup 1) sur le détecteur va avoir le plus grand temps par rapport au CS et cette donnée va donc être transmise du TDC vers le serveur et sauvegardée comme si elle était arrivée en dernier.
Au contraire, les particules qui arrivent en dernier (coup 2 ou 3 …) vont correspondre à des temps codés plus faibles et vont être sauvegardées en premier. Cette inversion en temps et en classement des coups va être prise en compte dans le programme de conversion. La matrice créée dans le programme de conversion est structurée en numéro de paramètre (en ligne) et en numéro de coup (en colonne). Le numéro de coup va prendre en compte cette inversion de classement afin de remettre en ordre les différents coups reçu par le détecteur.
Les valeurs en temps de l’arrivé du signal par rapport au CS pour chaque coup/paramètre vont être mises dans la matrice afin d’être traité après pour le calcul des temps de vol et positions sur les détecteurs.
Le programme de conversion au format ROOT convertit également les données en temps du TDC (codant le temps avec une résolution de 0.5 ns/canal) en nanosecondes.
En plus de cela et pour éviter les problèmes de « bining », un temps aléatoire de ± 0.25 ns est ajouté à chaque valeur provenant du TDC.
Dans cette analyse, on ne va sauvegarder dans le fichier ROOT, pour chaque événement traité, que le premier coup ion projectile et les deux premiers coups arrivant sur le détecteur des ions positifs, afin de minimiser au maximum la taille du fichier. Cela est dû au fait que notre étude se limite aux collisions entre des ions multichargés et des dimères de gaz rare pour lesquelles le projectile capture des électrons de la cible qui se fragmente en deux ions chargés positivement.
En plus du classement des paramètres bruts dans une matrice, ce programme de conversion permet de créer des vecteurs de données et des spectres pour les paramètres de contrôle et les paramètres calculés. D’une part, les paramètres de contrôle sont utilisés pour vérifier le bon fonctionnement des détecteurs et pour nettoyer les données. D’autre part, les paramètres calculés comportent la détermination du temps de vol du premier (coup 1) et du deuxième fragment (coup 2) ainsi que leurs positions sur le détecteur d’ions positifs.
Cela permet aussi de calculer la position sur le détecteur de projectile ayant capturé au moins un électron

Table des matières

Introduction générale 
1 Dynamique des Collisions Ions/Molécules Diatomiques 
1.1 Liaisons Interatomiques
1.2 Collisions entre des Ions Multichargés et des Molécules Diatomiques
1.2.1 Traitement de la Collision
1.2.2 Cas des Molécules Covalentes
1.2.3 Cas des Dimères de Gaz Rare
2 Calculs Théoriques 
2.1 Introduction
2.2 Modèle de la Barrière Coulombienne (COBM)
2.2.1 Cas d’une Cible Atomique
2.2.2 Cas d’une Cible Moléculaire de Dimères de Gaz Rare
2.3 Conclusion
3 Dispositif Expérimental 
3.1 Faisceau d’Ions Multichargés : Production et Transport
3.2 Spectromètre COLTRIMS
3.3 Jet Supersonique
3.4 Détecteurs
3.5 Électronique et Système d’Acquisition
4 Analyse des données 
4.1 Traitement des Données Expérimentales
4.1.1 Programme de Conversion
4.1.2 Programme d’Analyse
4.2 Traitement des Données de Calcul MC-COBM
4.2.1 Estimation des Voies de Relaxation
4.2.2 Simulation du Spectromètre
4.2.3 Analyse
5 Résultats Expérimentaux vs MC-COBM 
5.1 Kinetic Energy Release (KER)
5.1.1 Voies de Fragmentation de la Double Capture
5.1.2 Voies de Fragmentation de la Triple Capture
5.1.3 Voies de Fragmentation de la Quadruple Capture
5.2 Ratios des Différents Processus et Voies de Fragmentation
5.2.1 Cas du dimère de Ne
5.2.2 Cas du dimère d’Ar
5.3 Échange de quantité de mouvement : Composante Transverse
5.4 Distribution en Angle de Diffusion
5.5 Image 2D de la Collision en P(~b)
5.6 Auto-Ionisation du Projectile
5.6.1 Double Capture
5.6.2 Triple Capture
5.6.3 Quadruple Capture
Conclusion et Perspectives 
A Simulation du Spectromètre et Analyse
A.1 Zone d’Extraction : Cas de deux Fragments
A.2 Zone de la Collision : référentiel du CM
A.3 Zone de la Collision : référentiel du laboratoire
Bibliographie