Contrôle du panache d’ablation d’aluminium

Etude préliminaire du panache d’ablation de l’aluminium Les travaux liés au plasma d’ablation d’aluminium ont été réalisés `a partir de cibles d’aluminium pur `a 99.0% (disques de 25 mm de rayon et de 1 mm d’épaisseur) commercialisées par Goodfellow. Les conditions expérimentales de l’acquisition (fluence laser F, délai et durée de l’acquisition t et δt, nombre d’impulsions N …) seront données chaque fois que nécessaire. Plusieurs études rapportent l’analyse spectroscopique de l’émission optique d’un plasma d’ablation d’une cible d’aluminium généré par des impulsions femtosecondes [9,10,85,99], mais les travaux de ce type sont généralement centrés sur une partie du spectre. Nous avons donc débuté nos expérimentations par une étude systématique des caractéristiques du spectre de l’émission optique du plasma dans la zone qui nous est accessible (i.e. 200 `a 800 nm). Nous avons complété cette étude par une analyse de la géométrie de l’expansion du panache basée sur des photographies directes de l’émission optique du plasma avant de réaliser une caractérisation des couches minces produites par l’ablation laser en régime femtoseconde. 3.2.1 Caractérisation du spectre d’émission optique de l’aluminium en régime femtoseconde Avant de tenter d’induire des modifications du comportement de l’émission du plasma d’ablation, il est nécessaire de caractériser le panache dans les conditions habituelles de fonctionnement du laser (i.e. avec des impulsions femtosecondes non mises en forme). Dans un premier temps, nous allons présenter les différentes raies spectroscopiques observées dans l’émission optique du plasma d’ablation. Nous exposerons ensuite une étude métrologique des résultats obtenus par spectroscopie optique d’émission, puis nous examinerons le comportement du panache d’ablation en fonction de la fluence laser.

Spectre typique de l’émission optique du plasma d’ablation d’aluminium

Afin de collecter une intensité suffisante, un nombre arbitraire N d’impulsions est mis en jeu pour une acquisition et le temps d’intégration du signal apr`es chaque impact laser est δt = 300 ns. Dans ces conditions, le signal d’émission est maximum pour un délai tacq = 100 ns apr`es l’interaction du laser avec la cible, avec une position du centre de la lentille de collection décalé de 3 mm par rapport `a la surface de la cible. D’apr`es [85], le plasma d’aluminium poss`ede une vitesse d’expansion de l’ordre de 104 m.s−1 pour une fluence de l’ordre du J/cm2 (ordre de grandeur de notre étude). A mi-acquisition (250 ns), le plasma s’est donc étendu au-del`a de la surface de la cible d’une distance de quelques millim`etres. L’extension du plasma est donc réduite devant la zone d’acquisition (rayon de la lentille 12.5 mm). L’intensité mesurée d’une raie dépend des caractéristiques de la transition atomique associée et des conditions de température et de densité de la zone émettrice du plasma (équations 1.15 et 1.16). Pour maintenir un rapport signal sur bruit acceptable, nous devons donc adapter les conditions d’acquisitions (principalement le nombre N d’impulsions par acquisition) en fonction  des raies observées et des conditions énergétiques de l’irradiation. En particulier, l’étude des raies émises par les éléments neutres et les transitions les plus probables de l’Al-II sera réalisée avec un nombre d’impulsions par acquisition N = 15 alors que l’observation des transitions moins intenses d’Al-II et des raies d’Al-III ainsi que les investigations `a faible fluence laser seront faites avec N = 45. La figure 3.1 montre un spectre typique de l’émission optique du plasma d’aluminium généré par des impulsions femtosecondes (∼150 fs) de fluence 5.8 J/cm2 (N = 15). Les raies d’émission les plus intenses sont associées `a l’état d’ionisation de l’élément dont elles proviennent. Ce spectre a été réalisé avec le réseau 1 (300 traits par mm centré `a 422 mm). Les raies les plus intenses visibles sur le spectre de la figure 3.1 correspondent `a l’émission d’atomes neutres d’aluminium (308.21, 309.27, 394.40, 396.15 nm). On remarque aussi des groupes de raies associés `a des atomes d’aluminium ionisés une fois (centrés sur 358,7 et 623 nm) [119, 129]. La table 3.1 récapitule l’ensemble des raies étudiables pour une fluence de 5.8 J/cm2 (avec un astérisque pour les raies nécessitant 45 impulsions par acquisitions) et donne les param`etres qui leur sont associés [119,129]. Ces raies sont représentées dans le diagramme Grotrian de la figure 3.2.

Etude métrologique des mesures spectroscopiques

Afin de quantifier les aspects statistiques de nos observations spectroscopiques de l’émission optique du plasma, nous avons effectué une étude métrologique de nos acquisitions dans les diverses configurations employées pour cette étude. La connaissance et la réduction des fluctuations des mesures est un élément important de notre dispositif. En effet, toute fluctuation du signal pourrait devenir redhibitoire pour une optimisation ultérieure. Les principales sources d’incertitude sur les mesures sont les vibrations induites `a la fois par les pompes de la chambre de réaction et par le syst`eme de rotation des cibles, les pertes et le bruit associés au dispositif d’acquisition et enfin les fluctuations naturelles de l’émission du plasma. L’ensemble du bruit du syst`eme d’acquisition est compensé par l’acquisition du bruit de fond (sans impact laser) qui est ensuite retranché des observations. Les spectres obtenus sont corrigés pour tenir compte des réponses spectrales des différents éléments de la chaine d’acquisitions. Ceci étant fait, la réduction de l’écart type associé aux observations passe par l’augmentation du nombre N d’impulsions pour chaque acquisition et par un moyennage sur plusieurs acquisitions. Un accroissement de N conduit `a une intensité collectée plus grande permettant un rapport signal / bruit plus important tandis que le moyennage réduit les fluctuations et favorise la répartition aléatoire des séries d’impacts sur la cible assurant une bonne homogénéité du dépˆot énergétique et de l’ablation le long de la zone circulaire d’irradiation. Néanmoins, les contraintes expérimentales ne permettent pas d’employer un nombre arbitrairement grand d’impulsions pour chaque mesure. En effet, afin de préserver la fluence incidente au fil des expériences, il convient de maintenir fixée la distance entre la lentille de focalisation du faisceau laser et la cible (`a la distance de Rayleigh pr`es car nous travaillons dans le plan focal de la lentille). De plus, la morphologie de la surface irradiée conditionne l’ablation. Dans cette optique, la création progressive d’un sillon ablaté de plus en plus profond entraˆıne la modification des conditions d’interaction. Les expériences se déroulant sous vide secondaire, la durée de vie d’une cible devient un param`etre fortement contraignant et il est nécessaire de trouver un équilibre entre la précision de la mesure et la vitesse de dégradation des cibles. Une contrainte supplémentaire s’ajoute sur le nombre N d’impulsions par acquisition lorsque nous utilisons la boucle numérique d’adaptation génétique. L’optimisation nécessitant un nombre élevé de mesures (de l’ordre du millier), un moyennage important dans le protocole de mesure associé n’est pas réalisable car il implique une augmentation excessive de la durée des expériences. Lors de ce type d’optimisation, l’algorithme tol`ere une fluctuation maximale des observations de l’ordre de 10 %, ce qui est obtenu (sans moyennage) avec N = 15 impulsions par acquisitions pour les raies d’émission les plus intenses et avec N = 45 lors des études en faible fluence laser ou avec des raies de faible intensité. L’analyse de l’émission optique du plasma dans des conditions particuli`eres demande un nombre d’acquisitions plus restreint que la recherche d’une forme temporelle optimisée d’impulsion laser par la procédure évolutionnaire. Cela autorise la mise en jeu d’un plus grand nombre d’impulsions par acquisition. On peut alors favoriser la précision de la mesure en réalisant un moyennage sur 5 acquisitions. Ceci permet d’abaisser l’erreur relative `a environ 6 %. Les param`etres laser tels que la fluence ou la forme temporelle de l’impulsion ne modifient pas directement la précision des mesures (elles conduisent seulement `a une variation de l’intensité des raies observées). Abandonnant ici la discussion concernant les fluctuations statistiques des observations expérimentales, nous allons clore ce paragraphe par une rapide analyse de l’impact de la fluence laser sur l’émission optique du panache d’ablation. 

Evolution du spectre d’émission de l’aluminium en fonction de la fluence laser 

On constate que l’intensité des raies observées varie avec la fluence. La détection des raies est soumise `a un seuil en fluence. En dessous de ce seuil, le signal est masqué par le bruit. Ce seuil diminue avec le nombre d’impulsions mises en jeu pour l’acquisition, le dispositif devenant plus sensible si N augmente. Les raies correspondant `a des niveaux d’excitation élevés présentent un seuil d’observation en fluence important. On peut prendre l’exemple des raies (c) et (j) `a 308.21 et 394.40 nm issues de la désexcitation d’atomes d’aluminium neutres et le groupe (e) de transitions centré `a 358,7 nm entre niveaux d’atomes d’aluminium ionisés. La figure 3.3 montre l’évolution de l’intensité intégrée des différentes raies. Pour permettre une comparaison de l’effet de la fluence laser sur chaque raie d’émission, nous avons reporté l’intensité divisée par l’intensité mesurée pour la fluence F N th seuil de détection du signal (avec N impulsions laser par acquisition) : I/Ith. L’observation de l’émission des neutres présente un seuil de détection en fluence (pour N = 15) F 15 th ∼ 1 J/cm2 , tandis que la désexcitation des ions est visible pour F ≥ F 15 th ∼ 4 J/cm2 . L’augmentation, constatée ici, de l’intensité d’émission du plasma avec la fluence semble en accord avec les résultats des études précédentes (par exemple [99, 130]) qui montrent la proportionnalité de l’intensité d’émission du plasma avec le taux d’ablation. Dans le cas d’un plasma optiquement fin, ce rapport de proportionnalité indique que la température du plasma ne dépend que faiblement de la fluence laser. Afin de vérifier cela, nous avons évalué la température d’excitation du plasma pour chaque fluence par la méthode des rapports d’intensité basée sur l’équation de Boltzmann en utilisant les transitions d’Al-I `a 308.22 nm (c) et `a 394.40 nm (j). L’incertitude sur la mesure des températures est donnée par ∆T /T = kT E2−E1 ∆(I1/I2) I1/I2 avec Ei et Ii respectivement les énergies des niveaux supérieurs et les intensités de chaque transition [116]. La température reste effectivement constante quelle que soit la fluence et on trouve T = 5000 ± 400 K. Nous concluons donc les augmentations observées du signal spectroscopique sont causées par un accroissement du nombre total d’atomes émetteurs (correspondant `a une augmentation de la quantité de mati`ere ablatée sous forme atomisée).