Etude de molécules de Van der Waals Rb-gaz-rare à partir de la relaxation d’atomes de rubidium dans un gaz rare

L’un des obstacles rencontrés lors du pompage optique d’une vapeur atomique est lié à l’existence de diverses interactions qui tendent à détruire l’orientation qu’il crée. C’est la raison pour laquelle les premières expériences de pompage optique furent effectuées non sur des vapeurs, mais sur des jets atomiques [1], dans lesquels les atomes ne sont pratiquement soumis à aucune interaction. Par contre, dans le cas d’une vapeur de métal alcalin l’expérience montre que lors d’une collision sur une paroi de verre [2] l’atome est soit fixé par la paroi, soit désorienté : il y a relaxation. Le temps de relaxation -le même dans ce cas pour toutes les observables atomiques- est égal au temps de vol moyen de l’atome entre deux chocs sur la paroi de la cellule; ce temps est très court (~ 10 -4seconde dans une cellule de quelques centimètres de diamètre à 300°K).

Deux méthodes ont été utilisées pour surmonter cette difficulté. La première consiste à introduire dans le récipient quelques torrs d’un gaz étranger inerte (« gaz tampon »), lequel oolige l’atome alcalin à diffuser lentement vers la paroi au lieu d’aller en ligne droite [3]. Le temps de diffusion croît avec la pression et est appréciablement plus long que le temps de vol. On augmente ainsi simultanément la durée de vie de l’orientation (c’est-à-dire les temps de relaxation longitudinaux et transversaux des diverses observables) et le temps d’interaction de l’atome avec le faisceau de lumière pompante. Toutefois, à pression élevée les collisions avec les atomes du gaz deviennent elles-mêmes une cause importante de relaxation dans l’état fondamental et dans l’état excité. C’est d’ailleurs ce dernier oui est le plus rapidement affecté; la thermalisation qui se produit alors durant le séjour de l’atome dans l’état excité n’empêche pas le pompage optique de fonctionner, mais lui confère des caractères nouveaux (« pompage Dehmelt » [4]). On voit donc que l’addition d’un gaz tamoon produit deux effets antagonistes : l’un augmente le temps de diffusion et masque la désorientation par la paroi; l’autre est au contraire la relaxation ce l’état fondamental sur le gaz lui-même. Il existe par suite une pression optimale, à laquelle le temps de relaxation d’une observable donnée est maximum.

La seconde méthode utilisée pour réduire l’influence désorientatrice de la paroi consiste à recouvrir celle-ci d’un « enduit » peu désorientant pour les atomes considérés. Dans le cas des alcalins, les meilleurs enduits sont obtenus avec les paraffines deutérées [5], sur lesquelles il faut en moyenne 104 collisions pour désorienter le spin de l’alcalin.

L’étude de la relaxation d’une vapeur trouve donc une application pratique immédiate: déterminer les conditions d’obtention des temps de relaxation les plus longs. Mais elle présente surtout un intérêt théorique considérable : l’étude expérimentale de l’influence des divers paramètres (tels que température, pression, champ magnétique, nature du gaz, nature de l’enduit, etc…) permet de tirer des conclusions quant à la nature et au mécanisme de l’interaction responsable de la relaxation. De l’évolution macroscopique on peut remonter aux phénomènes microscopiques mis en jeu lors de l’interaction de l’atome avec un autre atome ou avec la paroi et déterminer non seulement la nature, mais aussi la durée, la fréquence et l’intensité du processus physique qui produit la désorientation.

Ces quelques remarques mettent bien en lumière les caractères propres des méthodes optiques d’étude de la relaxation : d’une part, ces méthodes permettent de préparer le système atomique dans des états initiaux différents, selon les caractéristiques du faisceau pompant. On peut d’autre part, indépendamment de l’état initial adopté, choisir l’observable dont on veut étudier la relaxation, au moyen des caractéristiques du faisceau détecteur. Enfin elles sont particulièrement sensibles; elles sont en effet toujours basées sur le même principe : une transition atomique de radiofréquence (par exemple une transition Zeeman ou hyperfine) modifie l’absorption optique de la vapeur; or il est beaucoup plus facile de détecter des photons optiques, d’énergie élevée, que des photons de radiofréquence. Cette caractéristique des méthodes optiques (« trigger detection ») permet leur application à l’étude de milieux très dilués tels que des vapeurs atomiques (ordres de grandeur typiques : 10⁻⁷ à 10⁻⁵ torr, soit 3.10¹⁰  à 3.10¹² atomes par centimètre-cube).

Le milieu étant dilué, les corrélations entre collisions successives sont généralement négligeables; par suite le temps de corrélation Tc est au plus égal à Tc. Si les collisions sont faibles (au sens précédent), elles satisfont alors automatiquement à la « condition de rétrécissement par le mouvement » donnée plus haut. C’est dans ce cas qu’est établie la théorie de M.A. BOUCHIAT.

Elle n’est pas due à l’existence d’inhomogénéités du champ magnétique statique. En effet, la relaxation observée lorsqu’on applique volontairement un champ magnétique inhomogène présente des caractères nettement différents [15], en particulier les suivants : elle a une largeur caractéristique beaucoup plus faible (~ 60 mG); elle dépend du diamètre de la cellule; elle n’apparaît que lorsque le gradient de champ appliqué est au moins 50 fois supérieur au gradient normalement présent dans le laboratoire (environ 0,2 mG/cm).

Notons encore que la relaxation « anormale » n’est pas due à la présence d’impuretés dans le krypton : en effet le remplacement du krypton initialement utilisé [15] par un autre 10 fois plus pur (seule impureté détectable au spectrographe de masse : Xe 5 ppm) ne modifie en rien les effets observés. Tout porte donc à croire qu’il s’agit d’une interaction du rubidium avec le krypton lui-même.

Table des matières

INTRODUCTION
I) PROPRIETES GENERALES DU SYSTEME ALCALIN-GAZ-RARE :
I – Potentiel d’interaction; molécules de Van der Waals
II – Spectre des molécules diatomiques : états électroniques ; structure de vibration-rotation
III – Etats liés, quasi-liés et non-liés
IV – Calcul des énergies propres
V – Statistique des états liés et quasi-liés
VI – Formation et destruction des états quasi-liés par processus binaires
VII – Collisions soudaines et collisions liantes
VIII – Durée de vie moléculaire et temps de corrélation
IX – Evolution des spins; couplage spin-orbite
X – Couplage spin-orbite compte tenu du spin nucléaire et du champ magnétique
XI – Champ moléculaire; champ total
II) CALCUL THEORIQUE DE LA RELAXATION PAR COLLTSIONS LIANTES :
I – Définition du modèle théorique
II – Résolution du modèle théorique
III – Etude physique du résultat
IV – Les trois paramètres fondamentaux
V – Effet du spin nucléaire
VI – Rôle des collisions binaires résonnantes dans la relaxation par collisions liantes
III) ETUDE DE LA RELAXATION SOUS L’EFFET CONJUGUE DE TOUS LES PROCESSUS SIMULTANEMENT PRESENTS :
I – Rappels sur la relaxation par une interaction aléatoire magnétique faible
II – Relaxation par couplage spin-orbite au cours des collisions soudaines
III – Relaxation sur la paroi après diffusion dans le gaz
IV – Relaxation sous l’effet simultané des collisions liantes, des collisions soudaines et des collisions sur la paroi après diffusion dans le gaz
V – Etude physique du résultat
VI – Remarque concernant les collisions liantes à pression élevée
CONCLUSION

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