Boîtes quantiques–modèle du système à deux niveaux

Les boîtes quantiques confinent les porteurs de charge dans les trois dimensions de l’espace. Pour l’optique, elles sont en général produites en insérant un cristal de semiconducteur de faible bande interdite (gap) dans un semiconducteur à plus grand gap ou dans un isolant (solution, matrice vitreuse, air, vide). Le semiconducteur de faible gap constitue alors un piège pour les électrons et les trous. Lorsque ce cristal atteint des tailles nanométriques, le confinement impose une quantification des niveaux d’énergie de la paire électron–trou piégée dans la boîte. Cette structure émet alors de la lumière caractérisée par des raies spectrales discrètes, à la manière des spectres atomiques, qui lui valent le surnom d’atome artificiel.Un tel objet reste cependant à l’état solide, il est couplé à son environnement et affecté, entre autres, par le bain de phonons du réseau cristallin qui le constitue et par son environnement électrostatique. Les effets de ce couplage dépendent de la température, des impuretés et des défauts inhérents à la fabrication. Si cet environnement est essentiel pour permettre le piégeage des charges et la relaxation de leur énergie au sein de la boîte quantique, il est également responsable de la dégradation des qualités de cohérence des photons émis. La limitation de ces effets pour atteindre les meilleures performances de cohérence et d’indiscernabilité des photons est indispensable pour songer à utiliser ces émetteurs en optique quantique.

Par conséquent, le système est étudié à des températures cryogéniques et les boîtes sont excitées optiquement, en accordant le laser d’excitation à résonance avec leurs niveaux de plus basse énergie. Dans ces conditions, le comportement de la boîte quantique peut être décrit par le modèle du système à deux niveaux, qui constitue le socle théorique à partir duquel nous allons développer les expériences présentées dans les chapitres suivants. Ce modèle définit notamment, à basse puissance d’excitation, le régime de diffusion Rayleigh dans lequel les photons du laser d’excitation sont diffusés élastiquement et peuvent avoir des temps de cohérence très longs.

Propriétés générales des boîtes quantiques

A priori, pour une bande donnée, d’après (1.1.4), la relation de dispersion dans le matériau massif s’écrit :Puits quantique (2D) : si l’on confine l’électron suivant z, par exemple, le vecteur d’onde de l’électron est quantifié dans la direction z et prend des valeurs discrètes tandis que le mouvement reste libre dans le plan xy. La relation de dispersion s’écrit alors :Afin de confiner les porteurs de charge dans différentes directions, comme dans le paragraphe 1.1.2, l’idée est de fabriquer des hétérostructures dont une au moins desdimensions caractéristiques sera plus petite que la longueur d’onde de De Broglie de l’électron. À basse température (T < 50 K) dans des semiconducteurs comme le GaAs, celle-ci est supérieure à 100 nm. Pour des structures dont les dimensions sont de l’ordre de 10 nm, on observera donc des effets quantiques liés au confinement.Les boîtes quantiques confinent les électrons dans les trois directions de l’espace. Pour cela, on fabrique des structures dont les trois dimensions sont de l’ordre de la dizaine de nanomètres. Deux grandes familles de techniques existent : la synthèse chimique qui consiste à fabriquer les nanocristaux en solution sous la forme de colloïdes, et l’épitaxie où les nanocristaux sont fabriqués sur un substrat par dépôt de couches atomiques successives.

Fabrication et principales caractéristiques des boîtes

La synthèse chimique de colloïdes date des années 1980, et a commencé par la synthèse de microcristaux dans une matrice vitreuse [Ekimov et al. 1985] puis directement en solution liquide [Murray et al. 1993] sous la forme de nanocristaux colloïdaux. Parmi les avantages de la synthèse chimique, on peut citer leur fabrication simple en grande quantité [Z. A. Peng & X. Peng 2001 ; Tessier et al. 2015] ainsi que leur utilisation préférentielle pour de multiples applications, que ce soit comme traceurs en biologie [Åkerman et al. 2002 ; Bruchez et al. 1998 ; Dubertret et al. 2002], comme milieu à gain pour des lasers [Eisler et al. 2002 ; Klimov et al. 1999], pour fabriquer des diodes électroluminescentes [Coe et al. 2002] ou des cellules photovoltaïques [Gur et al. 2005]. Cela leur confère un potentiel et un intérêt industriel très important. Le matériau le plus courant pour les nanocristaux colloïdaux est le CdSe et d’autres semiconducteurs II-VI, mais des semiconducteurs III-V comme l’InP sont promis à un bel avenir du fait de leur toxicité plus faible [Tessier et al. 2015].