Excitation cohérente d’un atome vers
un état de Rydberg

Quelques rappels sur les états de Rydberg

 Les états de Rydberg sont des états pour lesquels un ou plusieurs électrons de valence sont dans des états de nombre quantique principal n élevé. Pour des alcalins comme le 87Rb, l’électron de valence est fortement excité et, dans une vision classique, ce dernier a une trajectoire pour laquelle il passe la plupart de son temps loin du noyau. Pour cette raison, le couplage au noyau est faible et on peut donc négliger la structure hyperfine : l’état de l’électron de valence est décrit par les nombres quantiques n, l et j. De plus, les propriétés d’un tel atome seront proches de celles de l’atome d’hydrogène. On peut traiter les effets du cœur électronique à l’aide de la théorie du défaut quantique [88]. Cette méthode consiste à remplacer le nombre quantique principal n par un nombre quantique effectif n ∗ définit par n ∗ = n−δnlj où la quantité δnlj , appelée défaut quantique, est donnée par la formule de Ritz : δnlj = δ0(lj) + δ2(lj) (n − δ0(lj))2 + δ4(lj) (n − δ0(lj))4 + . . . (III.1) La position des niveaux d’énergie suit la même loi que pour l’atome d’hydrogène : Enlj = − R∞(1 + me ma ) −1 n∗2 , (III.2) où R∞ est la constante de Rydberg, me est la masse de l’électron et ma est la masse atomique du 87Rb. Les défauts quantiques dépendent essentiellement du moment cinétique orbital l de l’état considéré et sont déterminés expérimentalement. Pour le rubidium, on peut trouver les défauts quantiques δ0 et δ2 pour les séries nS, nP et nD dans la référence [89] ; pour la série nF, se référer à [90]. Les défauts quantiques issus de ces références sont rapportés dans le tableau ci-dessous. Pour donner un ordre d’idée, la précision sur la mesure de ces défauts quantiques conduit, si on utilise la formule de Ritz à l’ordre 2, à une incertitude en fréquence d’environ 100 kHz autour de n = 60. état défaut quantique état défaut quantique S1/2 δ0 3,131 180 4(10) D3/2 δ0 1,348 091 71(40) δ2 0,1784(6) δ2 -0,602 86(26) P1/2 δ0 2,654 884 9(10) D5/2 δ0 1,346 465 72(30) δ2 0,2900(6) δ2 -0,596 00(18) P3/2 δ0 2,641 673 7(10) F5/2 δ0 0,016 519 2(9) δ2 0,2950(7) δ2 -0,085(9) F7/2 δ0 0,016 543 7(7) δ2 -0,086(7) 74 III.2. Quel niveau de Rydberg exciter pour voir le blocage dipolaire ? Le tableau ci-dessous résume quelques-unes des lois d’échelles gouvernant les propriétés d’un état de Rydberg [88]. On donne également des valeurs numériques pour l’état 60S, extrapolées de [91], sauf pour l’énergie de liaison et la différence d’énergie, calculées à partir de l’équation III.2, et pour le moment dipolaire qui nous a été donné par le groupe de P. Pillet. propriété loi d’échelle exemple pour l’état 60S énergie de liaison 1/n∗2 34 cm−1 ⇔ 1, 0 THz différence d’énergie 1/n∗3 36 GHz rayon n ∗2 246 nm moment dipolaire n ∗2 3740 ea0 polarisabilité en champ faible n ∗7 83 MHz/(V/cm)2 durée de vie radiative n ∗3 270 µs

Quel niveau de Rydberg exciter pour voir le blocage dipolaire ? 

Notre but : intriquer deux atomes en utilisant le blocage dipolaire 

Parmi les propriétés particulières des états de Rydberg, celle que nous allons exploiter pour réaliser l’intrication de deux atomes est l’existence d’un moment dipolaire élevé. Avant de justifier notre choix du niveau de Rydberg 58D3/2, rappelons brièvement le principe du blocage de Rydberg (figure III.1). Considérons deux atomes A et B pouvant être soit dans le niveau fondamental | f i d’énergie nulle , soit dans un niveau de Rydberg |ri d’énergie E. Si on ne considère pas l’interaction entre les atomes, le spectre des deux atomes possède trois niveaux d’énergie 0, E et 2E (figure III.1). Prenons à présent en compte l’énergie d’interaction dipôle-dipôle qui est décrite par le potentiel Vˆ = 1 4πε0 dˆ A · dˆ B − 3(dˆ A · Rˆ )(dˆ B · Rˆ ) R3 , (III.3) où R est la distance internucléaire (Rˆ est un vecteur unitaire). Ce potentiel conduit à une énergie d’interaction qui est beaucoup plus importante pour l’état |ri, qui possède un moment dipolaire dˆ élevé, que pour l’état | f i. Ainsi on peut considérer que seul l’état |rA,rB i est décalé d’une quantité ∆E, le déplacement d’énergie étant négligeable pour les trois autre états. Par conséquent, on ne pourra pas exciter les deux atomes vers l’état de Rydberg avec une seule et même source laser accordée sur la transition | f i → |ri : c’est ce phénomène qu’on nomme blocage de Rydberg 1 (figure III.1). Pour que ce dernier soit effectif, il faut que l’énergie d’interaction ∆E soit supérieure à la largeur spectrale de l’impulsion laser effectuant l’excitation et à la largeur de l’état doublement excité. En pratique, on est toujours limité par la largeur spectrale de l’impulsion car la durée de vie 1. On parle en général de « blocage de Rydberg » lorsque l’interaction est de type van der Waals (en 1/R6 ) et de « blocage dipolaire » lorsque l’interaction est de type dipôle-dipôle (en 1/R3 ). ∆E 0 | f,f 〉 E 2 E | r,r 〉 | f,r 〉, | r,f 〉 sans interactions avec interactions h δν Figure III.1 – Principe du blocage de Rydberg. des états de Rydberg est très longue. Si c’est bien le cas, on peut comprendre intuitivement comment le blocage de Rydberg peut créer de l’intrication. En effet, si l’on effectue une impulsion-π en étant dans le régime de blocage de Rydberg, on ne va exciter qu’un seul des deux atomes sans savoir a priori lequel. Partant de l’état | fA, fB i, on aboutira ainsi à l’état 1 √ 2  |rA, fB i + | fA,rB i  , (III.4) qui est un état intriqué des deux atomes 2 . Malheureusement, cet état met en jeu l’état de Rydberg |ri qui a une durée de vie finie. Mais si on applique ensuite une seconde impulsion-π vers un autre sous-état de l’état fondamental | f ′ i, on aboutit à un état intriqué des deux atomes dans l’état fondamental : 1 √ 2  | f ′ A, fB i + | fA, f ′ B i  . (III.5) Pour notre expérience, nous souhaiterions que les états | f i et | f ′ i soient les deux niveaux du qubit décrit dans le chapitre précédent, | f i = | ↑ i = |5S1/2, f = 2, mf = 2i et | f ′ i = | ↓ i = |5S1/2, f = 1, mf = 1i. Cette méthode d’intrication possède trois avantages : elle est relativement robuste visà-vis de l’état externe des atomes, elle est rapide et elle peut être étendue à plus de deux atomes. Nous discuterons ces points plus en détail dans les chapitres suivants. La condition sine qua non pour réaliser une telle intrication est d’être dans le régime de blocage de Rydberg, ce qui peut s’écrire δν < ∆E h , (III.6) 2. Nous verrons dans le chapitre IV que l’état créé est en fait √ 1 2  |rA, fB i + e iϕ| fA,rB i  , où la phase ϕ varie aléatoirement d’une réalisation expérimentale à l’autre. Mais lorsqu’on transfère l’état |ri vers un état | f ′ i la phase acquise est −ϕ et on aboutit bien à l’état III.5 (cf. chapitre V). 76 III.2. Quel niveau de Rydberg exciter pour voir le blocage dipolaire ? c’est-à-dire que le spectre de l’impulsion excitatrice δν doit être moins large que l’énergie d’interaction entre les atomes de Rydberg. Pour que δν soit faible, il faut que l’asservissement des lasers réalisant l’excitation soit bon et il faut utiliser une impulsion relativement longue. Nous verrons dans le chapitre IV que pour réaliser l’intrication des deux atomes il faut en plus que la série d’impulsions laser que nous venons de décrire se fasse sur une échelle de temps assez courte pour que le mouvement résiduel des atomes dans leurs pièges n’ait pas d’influence. De manière plus précise, il faut que les atomes n’aient pas eu le temps de se déplacer sur une distance de l’ordre de la longueur d’onde des lasers d’excitation. Ceci impose d’utiliser des impulsions de quelques centaines de nanosecondes (cf. conclusion du chapitre I) et le spectre associé a une largeur de quelques MHz. Par conséquent, notre « philosophie » pour réaliser la condition δν < ∆E/h a été de ne pas nous concentrer sur l’asservissement des lasers (nous visons une stabilité d’environ 2 MHz, le spectre de l’impulsion étant de toute façon limité par la durée de l’impulsion) et de choisir un niveau de Rydberg pour lequel l’énergie d’interaction est de l’ordre de plusieurs dizaines de MHz à une distance de quelques µm.

Généralités sur les interactions entre atomes de Rydberg

 Pour simplifier, nous allons dans un premier temps supposer que nous excitons les deux atomes vers un niveau de Rydberg nS. Au premier ordre, l’énergie d’interaction est nulle car le potentiel Vˆ est impair en rˆA,B (rˆA,B sont les positions des électrons de valence de chaque atome, apparaissant dans les dipôles dˆ A,B). Ceci peut être compris intuitivement : les atomes ne possèdent en effet pas de moment dipolaire permanent et, au premier ordre, l’énergie d’interaction dipôle-dipôle est nulle. Il faut donc aller au deuxième ordre des perturbations. Pour simplifier, faisons l’hypothèse que nous excitons les atomes avec un laser de polarisation perpendiculaire à l’axe internucléaire : nous ne gardons alors que le premier terme du potentiel III.3, ce qui nous donnera une limite supérieure sur l’énergie d’interaction. Sachant que pour les alcalins, le niveau | nS i est situé quasiment « à michemin » des niveaux |(n − 1)P i et | nP i, on trouve une énergie d’interaction ∆E = 2 (4πǫ0) 2 |h nS| dˆ A| nP ih nS| dˆ B|(n − 1)P i|2 2EnS − E(n−1)P − EnP 1 R6 . (III.7) D’après les lois d’échelle données précédemment, cette énergie d’interaction varie comme n 11 et suit une loi en 1/R6 (interaction de type Van der Waals). Dans le cadre d’une collaboration avec le laboratoire Aimé Cotton à Orsay, le groupe de P. Pillet nous a fourni les valeurs des dipôles entre états | nlj i jusqu’à n = 80, ce qui nous a permis de calculer l’énergie d’interaction pour différents états. Il faut bien voir que nous ne pouvons pas choisir un niveau de Rydberg ayant un nombre quantique principal n arbitrairement grand. Premièrement, pour des n très grand, la proximité des niveaux de Rydberg conduit à de nombreux croisements évités entre les courbes de potentiel électronique qui peuvent rendre caduque le blocage de Rydberg. Deuxièmement, la sensibilité au champ électrique d’un atome de Rydberg 3 , bien qu’étant très dépendante du niveau | nlj i considéré, augmente 3. Le fait que l’électron de valence ait une trajectoire en moyenne très éloignée du noyau atomique fortement avec n. Comme nous ne possédons sur notre dispositif expérimental aucun moyen d’annuler d’éventuels champs électriques parasites, il est préférable de choisir un niveau de Rydberg avec n le plus faible possible. Pour satisfaire à cette dernière condition, regardons comment on peut augmenter l’énergie d’interaction ∆E. Il existe pour cela deux méthodes. La première consiste à faire en sorte que les atomes acquièrent un moment dipolaire permanent. Pour cela, on peut appliquer un champ électrique [92] (ou un champ radiofréquence [93]) qui va mélanger les états de parité opposée ; l’interaction devient alors de type dipôle-dipôle (1/R3 ) et peut être plus importante à « grande distance » (quelques µm). Malheureusement, nous ne pouvons pas mettre cette méthode en œuvre sur notre système car nous n’avons ni contrôle sur le champ électrique, ni possibilité d’appliquer un champ radiofréquence. Une autre technique consiste à faire en sorte que les états |nSA; nSBi et |nPA; (n − 1)PBi 58D3/2 60P1/2 56F5/2 Energie Figure III.2 – Principe d’une résonance de Förster. Nous donnons ici l’exemple de la résonance entre |58D3/2; 58D3/2i et |60P1/2; 56F5/2i pour le 87Rb. Ces deux états étant quasi dégénérés, les atomes vont acquérir des dipôles de transition et l’interaction est donc de type dipôle-dipôle (1/R3 ). soient quasiment dégénérés : on parle de résonance de Förster [94] (figure III.2). Ce type de mécanisme est par exemple utilisé par les biophysiciens pour mesurer précisément la distance entre deux molécules (FRET, Fluorescence Resonance Energy Transfer ) et joue un rôle dans la photosynthèse [95]. Encore une fois, un champ électrique ou radiofréquence permet d’atteindre une telle résonance [96], mais on peut aussi utiliser une dégénérescence « accidentelle », comme par exemple entre les états |58D3/2; 58D3/2i et |60P1/2; 56F5/2i du rubidium. Enfin, remarquons que dès qu’on a des interactions en 1/R3 , l’énergie d’interaction dépend fortement de l’orientation des dipôles (formule III.3) et peut même devenir nulle ! Ceci sera discuté plus en détail dans le chapitre IV. implique qu’un atome dans un tel état possède un moment dipolaire très élevé. Ainsi un atome de Rydberg est très sensible au champ électrique. Par contre, tant que le moment orbital reste faible, un atome de Rydberg n’est pas particulièrement sensible au champ magnétique (mais ce n’est par exemple pas le cas des états circulaires utilisés dans le groupe de S. Haroche [12]). 78 III.2. Quel niveau de Rydberg exciter pour voir le blocage dipolaire ?

Quelques propriétés de l’état choisi : 58D3/2 

Essayons de résumer les contraintes imposés sur le choix du niveau de Rydberg par la nécessité d’être dans le régime de blocage de Rydberg (δν < ∆E h ) : – les impulsions lasers permettant d’exciter et de désexciter le niveau de Rydberg doivent être courtes (quelques centaines de ns) pour ne pas avoir d’influence du mouvement résiduel des atomes. Leur largeur spectrale δν sera donc de quelques MHz ; – la durée de vie de l’état de Rydberg doit être supérieure à la longueur de ces impulsions, donc de l’ordre de la µs. Cette condition est facilement vérifiée pour n > 20 ; – nous verrons dans la suite que pour exciter un atome de manière cohérente il est plus pratique sur notre dispositif de réaliser une transition à deux photons en utilisant l’état intermédiaire 5P. Par conséquent, nous ne pourrons exciter que des états de moment orbital l = 0 (états S) ou l = 2 (états D) ; – pour être dans le régime de blocage dipolaire, l’énergie d’interaction doit être de l’ordre de quelques dizaines de MHz, pour une distance internucléaire qui sera de l’ordre de 3 µm ; – on souhaite utiliser un niveau de Rydberg de nombre quantique principal le plus faible possible, car nous n’avons aucun contrôle sur les éventuels champs électriques parasites. En pratique on voudrait se placer à n < 80. Pour satisfaire à toutes ces conditions, il semble donc nécessaire de se placer à une résonance de Förster pour avoir une énergie d’interaction suffisante (l’interaction van der Waals à une distance de plusieurs microns pour n ≈ 60 est seulement de l’ordre de 10 MHz). La position de ces résonances a été calculée dans la référence [97] pour le rubidium et le césium. Nous avons choisi d’utiliser la résonance entre |58D3/2; 58D3/2i et |60P1/2; 56F5/2i, pour laquelle E(60P1/2) + E(56F5/2) − 2E(58D3/2) = −6, 9 MHz . (III.8) Nous attendons alors une énergie d’interaction d’environ 50 MHz à une distance de 4 µm (cf. chapitre IV). Plus particulièrement, nous exciterons le sous-niveau Zeeman |ri = |58D3/2, mj = 3/2i ˆ= |58D3/2, f = 3, mf = 3i . (III.9) Nous avons choisi ce niveau car il s’agit d’un niveau de nombre quantique magnétique maximum (stretched state) pour lequel on attend une fréquence de Rabi plus élevée. Le facteur de Landé de l’état 58D3/2 est gj ≈ 4/5 (gf ≈ 2/5 pour le sous-état hyperfin f = 3) ce qui conduit à un déplacement par un champ magnétique de 1,68 MHz/G pour l’état mj = 3/2. Discutons quelques-unes des propriétés de cet état. 

Sensibilité au champ électrique

 Comme nous l’avons déjà mentionné, les états de Rydberg sont particulièrement sensibles au champ électrique E´el = E´elzˆ. Cette propriété a par exemple récemment été utilisée pour ralentir et piéger des molécules d’hydrogène portées dans des états de Rydberg à l’aide d’un « ralentisseur Stark » [98]. Pour caractériser l’action d’un champ électrique sur les niveaux d’énergie d’un état de Rydberg, on distingue en général les états dits non-hydrogénoïdes, des états hydrogénoïdes [88] : – ces derniers sont les états |nlmi avec l > 3. Le défaut quantique associé est très petit et pour un n donné, tous ces états sont quasi-dégénérés. On attend donc un effet Stark similaire à celui de l’atome d’hydrogène si on fait abstraction du niveau fondamental de ce dernier. On aura donc une levée partielle de dégénérescence selon la valeur de |m| et une variation de l’énergie linéaire avec le champ. Les états associés sont des mélanges des états |nljmj i et sont appelés états Stark ; – pour les états non-hydrogénoïdes l ≤ 3, qui ne sont pas dégénérés car plus sensibles aux effets de cœur, la valeur moyenne du hamiltonien Stark est nulle lorsqu’on est dans un état donné ; en effet le hamiltonien Stark dˆ · E´el = −eE´elzˆ est un opérateur impair. Il faut donc pousser le calcul perturbatif à l’ordre deux et on trouve finalement une dépendance quadratique au champ électrique. C’est en particulier le cas de l’état 58D. Dans ce cas aussi, on aura une levée partielle de dégénérescence selon la valeur de |m|. 0,4 0,6 0,8 1,0 champ électrique (V/cm) 50 100 0 -50 -100 -150 -200 -250 énergie (MHz) |m|=5/2 |m|=3/2 |m|=1/2 |m|=3/2 |m|=1/2 58D5/2 58D3/2 Figure III.3 – Effet Stark du niveau 58D. L’origine des énergies est celle de l’état 58D3/2 non perturbé. Nous avons calculé l’effet Stark des états 58D3/2 et 58D5/2 par un tel calcul de perturbations à l’ordre deux. Cette approche est valable tant que les niveaux perturbés ne se croisent pas. Le déplacement d’un niveau |58D, j′ , m′ j i est alors donné par ∆EStark = e2E 2 ´elX |h58D, j′ , m′ j |zˆ|nljmj i|2 E58D3/2 − Enlj , (III.10) où E58D3/2 et les Enlj sont les énergies non perturbées [76]. La somme porte sur les états de parité opposée ; les seuls qui sont couplés à 58D par le hamiltonien Stark sont les états P et F. Dans cette somme apparaissent des éléments de matrice du type hn ′ l ′ j ′m′ j |zˆ|nljmji. 80 III.2. Quel niveau de Rydberg exciter pour voir le blocage dipolaire ? D’après le théorème de Wigner-Eckart, ces derniers peuvent être décomposés en une intégrale radiale et une intégrale angulaire (voir [97], formules (33) et (34)) : hn ′ l ′ j ′m′ j |zˆ|nljmji = (−1)j+l−1/2 C j ′m′ jml0 p 2j + 1 ×  l 1/2 j j ′ 1 l ′  (n ′ l ′ ||r||nl) . (III.11) L’élément de matrice réduit vaut (n ′ l ′ ||r||nl) = √ 2l + 1 C l ′0 l010 Rn ′ l ′ nl . (III.12) Dans ces formules, les C sont des coefficients de Clebsch-Gordan et les valeurs entre crochets représentent un coefficient de Racah (symbole 6-J). Les valeurs des intégrales radiales Rn ′ l ′ nl ont été calculées par le groupe de P. Pillet. Nous avons calculé la somme III.10 en ne considérant que les deux états P et F les plus proches 4 (figure III.10). On voit que le niveau |ri = |58D3/2, mj = 3/2i que nous souhaitons exciter est assez sensible au champ électrique. Comme nous ne pouvons pas contrôler le champ électrique sur notre dispositif expérimental, il se peut que nous ayons un champ électrique de l’ordre de plusieurs centaines de mV/cm, ce qui entrainerait un déplacement de plusieurs dizaines de MHz. On observe également des croisements des différents niveaux : à ces endroits, il y normalement des croisements évités dont notre calcul perturbatif ne rend pas compte.