Force de double couche 

La force de double couche est la résultante des interactions électrostatiques entre les charges présentes à la surface de la particule et à l’interface liquide/liquide. Il s’agit d’une force répulsive dont l’intensité est d’autant plus élevée que la charge de surface est grande.
Dans un système aqueux, la portée de cette force, ou « épaisseur de double couche », est de l’ordre de la longueur de Debye, qui est une fonction croissante de la permittivité diélectrique du milieu et une fonction décroissante de la concentration en ion de ce dernier. Dans l’eau pure, cette longueur aurait une valeur de quelques dixièmes de micromètre. Cette valeur décroit rapidement quand le milieu est concentré en éléments porteurs de charges ; les effets électrostatiques sont alors écrantés par ces charges. Dans un métal liquide, milieu riche en électrons libres, la portée des forces de double couche est de l’ordre de la distance dite distance d’écrantage de Thomas-Fermi, c’est-à-dire de l’Angstrom(15) . Des charges électriques d’excès aux interfaces oxyde/métal liquide n’auront donc aucune incidence sur la dynamique de l’amincissement du film de métal liquide.
Les seules forces s’exerçant entre les deux faces d’un film de métal liquide seront les forces de Van der Waals. Celles-ci étant attractive, la rupture du film se fait dès que la portée de forces de Van der Waals est atteinte. Ainsi un film de métal liquide d’une épaisseur d’environ 50 nm se perce spontanément en quelques µ s (16).

Mouvement au voisinage d’une paroi solide

Dans les cas réels, les fluides sont en général contenus dans un récipient : une particule en suspension interagit donc toujours même faiblement avec des parois. Dans les paragraphes suivants, nous donnons l’expression des coefficients de frottement, G ∥ et G , dans des configurations de parois proches de notre dispositif expérimental, ce qui nous permettra par la suite de quantifier l’impact de la présence des parois sur la force de traînée subie par la particule.

Approche d’une interface liquide/fluide : revue de la littérature 

Nous nous attarderons dans ce qui suit, sur les principaux résultats des travaux portant sur l’approche et/ou la traversée d’une interface fluide/fluide, en particulier en régime visqueux, par une particule sphérique solide. Une première partie se focalisera sur l’étape de ralentissement de la particule sous l’effet des interactions hydrodynamiques et la suivante sur le drainage du film liquide. Parmi les rares modèles existant de comportement des inclusions à l’interface métal liquide/ laitier, ceux développéspar Bouris et Bergeles d’une part et Strandh et al. d’autre part ne seront pas présentés ici car ils ne prennent pas en compte les interactions hydrodynamiques entre les inclusions et l’interfaceet ne décrivent pas le drainage du film. Ralentissement sous l’effet des interactions hydrodynamiques particule-interface : Une étude numérique en coordonnés bipolaires, similaire à celle de Brenner et Maude, a été effectuée par Bart (32). Les viscosités des phases présentes (la goutte sphérique indéformable, le fluide 1 et le fluide 2) sont variables et l’interface est considérée plane et indéformable. Une équation sous forme d’une série infinie a été établie exprimant la variation de G en fonction de la distance particule/interface et des viscosités des différentes phases. Le résultat obtenu pour une viscosité infinie de la particule (sphère solide) et des viscosités quelconques des deux autres phases est le suivant.

Franchissement d’une interface liquide/liquide : revue de la littérature

Dans le cas où la sphère a une masse volumique inférieure (ou supérieure) à celles des deux liquides, elle peut traverser l’interface liquide/liquide. Il existe deux configurations possibles pour la traversée d’une interface par une particule sphérique: le ‘drainage’ et le ‘tailing’, schématisés sur la Figure I.10. La première configuration consiste en l’amincissement du film séparant la sphère de l’interface jusqu’à atteindre une épaisseur assez faible pour que le film se rompe (sous l’effet des forces de surface et des fluctuations de surface) et qu’une ligne triple se forme. Celle-ci se déplace ensuite à la surface de la sphère : démouillage du liquide 1 au profit du liquide 2. Ainsi, la particule franchit l’interface en étant finalement complètement mouillée par le liquide 2. Dans le deuxième cas, la ligne triple ne se forme pas, la particule reste enrobée d’un film du premier liquide et entraîne une colonne de ce liquide derrière elle (cette colonne peut se fragmenter ensuite en gouttelettes sous l’effet du développement d’une instabilité de type Plateau-Rayleigh). Grossièrement, le mode de drainage a lieu lorsque le nombre de Bond modifié ·¸ est inférieur à 1, c’est-à-dire lorsque les forces de capillarité dominent. Le mode de « tailing » a θc

MÉTHODES EXPÉRIMENTALES

Introduction

L’approche d’une interface liquide/liquide initialement plane par une sphère solide est étudiée en utilisant deux dispositifs différents etcomplémentaires. Le premier dispositif est l’outil expérimental principal de ce travail. Son principe consiste à filmer le mouvement de la particule à l’aide d’une caméra rapide et d’un objectif Macro et d’analyser les images obtenues pour en déduire la variation de la vitesse en fonction de la distance particuleinterface.
Le deuxième montage est un moyen supplémentaire qui a été exploité au laboratoire de Physique et Mécanique des Milieux Hétérogènes de l’ESPCI . La technique employée consiste à insérer la particule dans un système interférométrique de telle sorte que son déplacement change l’état d’interférence observé. Un viseur optique permet de transformer le signal lumineux en un signal électrique périodique dont la fréquence varie proportionnellement à la vitesse instantanée de la particule.
Nous décrivons en détail ces deux dispositifs et les procédures expérimentales correspondantes dans les deux paragraphes de ce chapitre. Le premier système sera désigné par « montage photographique » et le second par « montage interférométrique ».

Montage photographique : interface glycérine / huile de silicone

Le dispositif et la procédure expérimentale décrits dans cette section ont été conçus et développés au sein du LGPM avec comme objectif d’avoir un moyen expérimental permettant de faire varier plusieurs paramètres tout en respectant la condition d’un faible nombre de Reynolds et en ayant la possibilité de faire varierun seul nombre adimensionnel à la fois, parmi ceux que nous avons établi au chapitre précédent.
Plusieurs travaux nous ont servi de références pour le développement de ce montage, notamment les travaux de Huai Zhi Li et al. sur le franchissement d’une interface liquide-liquide par une sphère solide. Néanmoins, le montage et le protocole expérimental que nous présentons ici sont inédits à notre connaissance. De nombreuses modifications successives ont permis d’améliorer progressivement la répétabilité des résultats avec une connaissance quantitative des diverses sources d’erreur.
Nous présenterons d’abord le montage et la nature des particules et des liquides utilisés. Ensuite nous décrirons la procédure expérimentale et la méthode de traitement des données. Bien que l’objet principal soit l’étude du mouvement d’une sphère au voisinage d’une interface liquide/liquide, nous avons aussi fait des essais dans le cas de l’approche d’une paroi solide afin d’en déduire une mesure précise de la vitesse terminale V∞ des particules.

Dispositif et matériaux

Le cœur du montage expérimental est une colonne en verre à section carrée de 150 mmde côté et de 250 mm de hauteur, contenant deux liquides immiscibles (Voir le schéma du montage expérimental sur la Figure II.1). Un tube d’introduction fixe, contenant uniquement du liquide inférieur, permet d’introduire les sphères au fond de la colonne, sans qu’elles ne soient mouillées par le liquide supérieur. Le mouvement ascendant des sphères, sous l’effet de la gravité, est suivi à l’aide d’une caméra rapide. Celle-ci est placée latéralement au niveau de l’interface.

Dimensionnement 

La largeur de la colonne est telle que la distance particule – paroi latérale soit supérieure à 10 x R, qui est une condition permettant de réduire l’effet des parois latérales sur le mouvement des sphères.

RÉSULTATS EXPÉRIMENTAUX

Introduction

Les résultats bruts obtenus par les deux montages expérimentaux décrits précédemment seront présentés dans ce chapitre avec comme objectif de mettre en évidence les effets éventuels des différentes variables sur le comportement des particules, en particulier leurs interactions hydrodynamiques avec l’interface déformable. Nous nous intéresserons aussi à un aspect important de notre étude qui est la mesure de la position finale des particules, i.e., quand elles se sont immobilisées à l’interface.
Ces résultats nous permettront d’introduire le prochain chapitre dont l’objet sera une analyse plus approfondie en lien avec les aspects théoriques présentés au premier chapitre de cette thèse, en particulier les effets des nombres a dimensionnels établis précédemment et l’étude des régimes de Taylor et de Reynolds (respectivement sans ou avec déformation de l’interface).
Étudier expérimentalement les interactions particule/interface déformable nécessite de quantifier l’effet des parois latérales : nous comparerons à cet effet la vitesse maximale atteinte par chaque particule à sa vitesse terminale en milieu infini. Celle-ci sera obtenue par le calcul et par l’expérience suivant la procédure décrite au chapitre précédent. Nous pourrons comparer les effets des parois ressentis expérimentalement aux prévisions théoriques, sans nous attarder longuement sur ces aspects qui ne représentent pas l’objet principal de notre travail.
Nous commencerons par présenter les résultats correspondant au montage photographique. Une sélection représentative des résultats obtenus sera présentée, organisée en fonction du paramètre varié. Les données sont disponibles de manière plus exhaustive en Annexe II.

Interface glycérine/huile de silicone – méthode photographique

Les liquides utilisés ainsi que les différentes valeurs du rapport de viscosité sont rappelés dans le Tableau III.1. Rappelons aussi que pour chaque valeur de λ, des billes de deux natures différentes (en polyamide ou en polystyrène) ont été utilisées,  avec quatre tailles différentes pour les billes en polyamide. Pour λ= 10, deux valeurs différentes de la tension interfaciale ont été étudiées grâce à l’emploi de l’agent de surface SLES. À titre indicatif deux images correspondant aux deux grossissements employés sont présentées à la Figure III.1.

Equilibre dynamique à l’interface

Nous nous intéressons ici à la position de la particule sphérique lorsque le film de liquide qui la sépare de l’interface est d’épaisseur négligeable (devant le rayon de la particule). Dans ces conditions (avant la rupture éventuelle du film et l’établissement d’un contact triphasique), la particule est dans une position d’équilibre dit « dynamique » selon la terminologie employée par Hartland et Robinson puisque le drainage du film n’est pas achevé.
Dans un premier temps, nous présentons plusieurs modèles permettant d’estimer cette position puis nous les appliquons aux systèmes étudiés expérimentalement dans le chapitre précédent. Enfin, nous utilisons la modélisation pour estimer la position d’équilibre dynamique dans le cas des inclusions à l’interface métal liquide/laitier.

Modélisation de l’équilibre dynamique

En suivant Hartland et Robinson nous allons à présent établir le bilan des forces régissant l’équilibre d’une sphère solide de rayon au niveau d’une interface liquide/liquide. La Figure IV.1 présente les notations que nous allons utiliser. L’axe vertical est orienté du liquide 1 vers le liquide 2 et son origine est prise à l’intersection avec la position de l’interface non déformée. est une grandeur algébrique définie comme la différence de position entre l’interface non déformée et le centre de la particule (à sa position finale). En d’autres termes est l’opposé de la coordonnée du centre de la bille sur l’axe vertical. $ % est la rayon de la calotte sphérique où est localisé le film de liquide. & % est la valeur de l’angle zénithal associé à la transition entre le film et le ménisque de hauteur ℎ.

Interactions hydrodynamiques particule/interface 

Nous nous intéressons ici au mouvement de la particule lorsque la distance qui la sépare de l’interface est de l’ordre de son rayon,soit ≳ 2 . Dans cette région, les interactions hydrodynamiques avec les parois latérales peuvent être du même ordre de grandeur que les interactions avec l’interface liquide/liquide. Afinde s’affranchir autant que faire se peut de l’effet des parois latérales, nous adimensionnons la vitesse locale par la vitesse mesurée dans le même essai à une distance fixée de l’interface indéformée. La distance choisie est celle pour laquelle les particules commencent à être significativement affectées (ralentissement) par la présence de l’interface liquide/liquide. Dans le cas du montagephotographique et des billes PA4, PA6, PA8 et PS6, les vitesses sont adimensionnées par la vitesse à = 8. Dans le cas des billes PA12, de plus grande taille, les vitesses sont adimensionnées par la vitesse à  = 4puisqu’à  8, les billes PA12 n’ont pas encore atteint leur vitesse maximale et subissent encore l’effet de la paroi solide inférieure. Pour une raison analogue (effet de la paroi solide supérieure), dans le cas du montage interférométrique, les vitesses sont adimensionnées par la vitesse à (la distance séparant la paroi solide supérieure de l’interface liquide/liquide varie suivant les billes entre 7,8 et 11,3).

Influence du rapport de viscosité 

Avant d’analyser les résultats expérimentaux, nous présentons sur la Figure IV.9 les variations du coefficient de frottement en fonction de la distance réduite données par le modèle de Bart valable pour une interface liquide/liquide indéformable. On constate que la portée des interactions hydrodynamiques augmente avec le rapport de viscosité : l’augmentation de la viscosité du liquide 2 se traduit par une diminution de la vitesse du liquide 1 à l’interface, ce qui gêne l’écoulement du liquide 1 déplacé par la particule en mouvement et conduit à une augmentation du coefficient de frottement.

Table des matières
Remerciements
Résumé
Liste des tableaux
Liste des figures
Nomenclature
INTRODUCTION GÉNERALE
I. BASES THEORIQUES ET REVUE BIBLIOGRAPHIQUE
I.1 Introduction
I.2 Les forces mises en jeu
I.2.1. Forces hydrostatiques et hydrodynamiques
I.2.2. Forces de surface
I.2.3. Conclusion
I.3 Mouvement au voisinage d’une paroi solide
I.3.1. Mouvement parallèle à une paroi solide
I.3.2. Mouvement perpendiculaire à une paroi solide
I.4 Mouvement au voisinage d’une interface liquide/fluide
I.4.1. Nombres adimensionnels
I.4.2. Approche d’une interface liquide/fluide : revue de la littérature
I.4.3. Franchissement d’une interface liquide/liquide : revue de la littérature
I.5 Conclusion
II. METHODES EXPERIMENTALES
II.1 Introduction
II.2 Montage photographique : interface glycérine/huile de silicone
II.2.1.Dispositif et matériaux
II.2.2.Procédure
II.2 Montage interférométrique : interface huile desilicone/mercure
II.3.1.La technique interférométrique
II.3.2.Montage optique
II.3.3.Procédure expérimentale
III. RESULTATS EXPERIMENTAUX
III.1 Introduction
III.2 Interface glycérine/huile de silicone – méthode photographique
III.2.1. Répétabilité
III.2.2. Effet de la taille de la sphère
III.2.3 Effet de la masse volumique
III.2.4 Effet de la viscosité de l’huile de silicone
III.2.5 Effet du tensioactif
III.2.6 Synthèse et valeurs moyennes
III.2.7.Mesure de la vitesse de Stokes
III.3 Comportement de particules en acier au voisinage d’une interface huile de silicone/mercure
III.4 Synthèse et conclusion
IV. DISCUSSION
IV.1 Valeurs des nombres adimensionnels
IV.2 Équilibre dynamique à l’interface
IV.2.1 Modélisation de l’équilibre dynamique
IV.2.1.1 Cas où hm= 0
IV.2.1.1 Cas où hm ≠0
IV.2.2 Comparaison avec les résultats expérimentaux
IV.2.3 Application au cas des inclusions à l’interface métal liquide/laitier
IV.3 Interactions hydrodynamiques particule/interface pour d≧2R
IV.4 Relaxation vers la position d’équilibre dynamiquement (d⁄R≲2)
CONCLUSION GENERALE
PERSPECTIVES
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES
ANNEXE I : Fonctions incluses dans l’expression de Bart
ANNEXE II : Points expérimentaux obtenus par le montage photographique
ANNEXE III : Coefficient de frottement f// calculées pour le montage photographique
ANNEXE IV: Relaxation vers la position d’équilibre dynamiquement (d⁄R≲2), figures supplémentaire