L’effet Auger dans le mécanisme radio-sensibilisant des nanoparticules d’or

DESCRIPTION DU CODE LQD

Le code LQD a commencé à ˆetre écrit en 1998 et avait alors pour objectif, la simulation des dépˆots d’énergie des ions et électrons dans l’eau, puis de traiter à partir de ces dépˆots d’énergie la production des espèces radicalaires issues de la radiolyse de l’eau [10]. L’utilisateur fixe les valeurs en énergie, direction, position, charge et masse des particules incidentes. Ces particules sont suivies jusqu’à déposer la totalité de leur énergie cinétique. Le parcours des particules est échantillonné selon les probabilités des différents processus physiques pris en compte. Le code sauvegarde la production des dépˆots d’énergie puis, suit le parcours des particules secondaires. A partir de la topologie des dépˆots de dose, la seconde partie du code  génère les espèces chimiques créées par la radiolyse de l’eau. LQD a été modifié en 2007 par Benoˆıt Gervais afin de pouvoir inclure un autre matériau (la silice) différent du milieu ambiant (l’eau) [11]. La modification a permis en outre de pouvoir gérer des géométries simples (une sphère ou un cylindre dans un cube de dimensions choisies). Le logiciel LQD offre une approche alternative au code Geant4. En effet Geant4 est un code généraliste, permettant d’effectuer le transport d’une grande variété de particules dans des géométries complexes, grˆace à la définition à la fois d’un grand nombre de volumes élémentaires, complétés par une logique sophistiquée de combinaison et d’association de ces volumes. Les géométries possibles dans LQD sont simplifiées et les simulations suivent les particules une à une. LQD et ses évolutions peuvent ˆetre considérés comme un code spécifique permettant de comprendre comment s’effectuent les dépˆots de doses à proximité des nanoparticules, et surtout d’évaluer la quantité de radicaux libres induits par l’irradiation des nanoparticules contenues dans l’eau. Les radicaux libres sont la première cause de lésion de l’ADN, loin devant les interactions directes des rayonnements. LQD permet de faire l’union entre la physique et la chimie cellulaire, et pourrait permettrait d’expliquer l’effet radiosensibilisant des nanoparticules. La prochaine version de Geant4 DNA devrait inclure également le calcul des étapes physico-chimiques et chimiques [12]. Au contraire des codes généralistes, LQD, n’incluait pas la production des électrons Auger. Notre travail exploratoire avait donc pour but d’inclure de manière simplifié l’effet Auger dans le code LQD et de comparer les résultats des simulations avec ceux de Geant4-ADN dans sa version 4.9.3. Pour ce travail nous ne n’étudierons que des nanoparticules d’or dont le numéro atomique est  La figure 1-a) obtenue à partir des données du NIST montre l’évolution des coefficients d’atténuation massiques en fonction de l’énergie des photons incidents. On constate que la différence d’atténuation relative par rapport à l’eau des métaux lourds est plus grande pour des énergies de l’ordre de quelques dizaines de keV. la figure 1-b) représente la variation du coefficient d’atténuation massique de l’or et du Gd relativement à l’eau en fonction de l’énergie du photon incident. Aux énergies de l’ordre du keV l’atténuation des rayonnements se fait quasiexclusivement grˆace à l’effet photoélectrique. figure 1 : Aux énergies de l’ordre de quelques dizaines de keV l’atténuation des rayonnements se fait quasi-exclusivement grˆace à l’effet photoélectrique. 4 a) Variation du coefficient d’atténuation massique de l’or, du gadolinium et de l’eau en fonction de l’énergie du photon incident. b) Variation du coefficient d’atténuation massique de l’or et du Gd relativement à l’eau. Le potentiel radio-sensibilisant des nanoparticules résiderait dans l’ionisation des couches internes des métaux les constituant. Cependant les électrons éjectés par effet photoélectrique semblent insuffisants pour ˆetre la cause d’un si grand effet biologique. Lorsque les atomes sont ionisés, ils cherchent à redevenir plus stables par des mécanismes de relaxations atomiques. L’effet Auger est un phénomène de relaxation atomique qui consiste en l’émission par des atomes d’électrons appelés “électrons Auger”. Ce processus se déroule en quatre étapes). 1. Initialement, un électron d’une couche profonde est éjecté d’un atome (par effet photoélectrique sous l’action de rayons X incidents par exemple) 2. Un autre électron d’une couche périphérique change d’orbitale pour occuper la place vacante (appelée aussi lacune). 3. Cette transition électronique produit alors soit : – Un photon X, en l’occurrence lie à la fluorescence X – L’émission d’un autre électron de l’atome ayant absorbe ce photon X. C’est précisément cet électron que l’on appelle un électron Auger. Cet effet prend un temps de relaxation allant de 10−17 à 10−14 secondes. 4. S’il y a eu effet Auger, les deux électrons laissent place à des lacunes qui à leur tour peuvent ˆetre comblées. Mettant alors en place une réaction en chaˆıne que l’on appelle cascade Auger. Les caractéristiques énergétiques des rayonnements de fluorescence et des électrons Auger ainsi que leurs probabilités d’émission sont spécifiques à chaque atome. Complémentairement aux transitions Auger, des transitions de Coster-Kronig peuvent se produire. Si la place vacante ; laissée par l’électron éjecté par le phénomène d’ionisation primaire est comblée par un électron d’une sous-couche supérieure d’une mˆeme couche électronique, la transition est appelée transition de Coster-Kronig. Si la place vacante est comblée par un électron issu de la mˆeme sous couche électronique la transition est alors nommée, transition super Coster-Kronig. Le phénomène de Coster-Kronig est loin d’ˆetre marginal. Pour l’atome de Palladium par exemple, quatre-vingt-six pour-cent des lacunes de la couche L1 transitent vers la couche L2. Les divers phénomènes de relaxation, radiatif (fluorescence X) et non-radiatif (effet Auger et Koster-Kronig) sont en compétition, leur domaine de prédominance varie selon le numéro atomique de l’atome irradié comme le montre la figure 2.