Développement de deux instruments LIDAR
multi-longueurs d’onde et multi-espèces à base de
sources paramétriques

ETAT DE L’ART SUR LES MESURES LIDAR

Nous venons de présenter les mesures passives actuellement mises en œuvre pour la détection et la quantification des gaz à l’état de traces. Cette méthode a des limites dont on pourrait s’affranchir à l’aide de mesures lidar. L’objectif à présent est de montrer le potentiel de cette dernière technique de mesure dans le cadre de trois applications inhérentes à l’Onera, en s’appuyant sur quelques exemples issu de la littérature : 1. le suivi des polluants industriels ; 2. le suivi de la qualité de l’air ; 3. les applications défense. Cela concerne plus particulièrement les mesures au sol incluant la possibilité de développement de systèmes mobiles ou de réseaux. Nous verrons également ensuite quels instruments ont été réalisés ou proposés dans le cadre des applications spatiales.

SUIVI DES EMISSIONS INDUSTRIELLES ET SUIVI DE LA QUALITE DE L’AIR AMBIANT

Le suivi des émissions industrielles est un enjeu pour des problématiques de santé publique ou de changement climatique. En effet, de nombreux composés chimiques réactifs présents dans la basse atmosphère ont des impacts potentiels sur la santé (qualité de l’air), le climat, et les écosystèmes importants. Dans le cadre de ces applications, la gamme spectrale représentée sur la Figure 3 la plus intéressante pour ces applications est comprise entre 1,5 et 5 µm. En effet, de nombreux polluants industriels et gaz à effet de serre présentent de fortes section efficace d’absorption dans cette gamme spectrale dont quelques exemples sont fournis sur la Figure 4. 5 Figure 3 : Spectres de transmission qualitatifs de divers gaz atmosphériques et polluants fonction de la longueur d’onde Par exemple, le dioxyde de soufre est le polluant principalement rejeté lors de la combustion des énergies fossiles (les transports) ou des minerais à base de sulfure (combustion du charbon). C’est un gaz toxique inodore provoquant des problèmes de santé. Les Composés Organiques Volatils [COVs] sont des molécules composées de carbone, d’oxygène et d’hydrogène pouvant facilement se trouver sous forme gazeuse dans l’atmosphère libérées par les activités industrielles humaines. Ces gaz ont un impact très fort sur la santé pouvant provoquer des cancers et dont les effets sur le long terme ne sont pas encore bien connus. Figure 4 : Exemples d’espèces gazeuses d’intérêt pouvant être détectées dans la gamme spectrale [1,5 – 5 µm] associées à leur effet sur l’environnement ou la santé (Source : CNES/CNRS/INSU/MEN) Des normes de la qualité de l’air ont été établies afin de limiter l’exposition à ces différents polluants. Pour respecter ces normes en vigueur, le développement d’instruments performants et fiables permettant le suivi et la quantification de ces différents gaz et polluants est nécessaire. Transmission Longueur d’onde (µm) 6 Exemples de développements Dans ce paragraphe, nous illustrons l’intérêt de la mesure LIDAR dans le cadre du suivi de polluants industriels ou du suivi de la qualité de l’air ambiant au travers de quelques exemples tirés de la littérature. En effet, pour ces applications, de multiples développements LIDAR ont été réalisés ou sont en cours de réalisation. Un premier exemple que l’on peut citer concerne le LIDAR développé au NPL [National Physical Laboratory] permettant de sonder plusieurs gammes spectrales (ultraviolet, visible, infrarouge) placé dans un camion. En effet, des mesures LIDAR de polluants industriels sur sites ont été démontrées au cours d’une campagne de mesure sur des portées comprises entre un kilomètre dans l’infrarouge et trois kilomètres dans l’ultraviolet [Robinson – 1995]. Afin d’atteindre la gamme spectrale infrarouge entre 2 et 4,5 µm, le NPL a développé un émetteur utilisant deux lasers de pompe Nd:YAG suivi d’étage non linéaire. Ainsi, l’émetteur délivre jusqu’à 20 mJ en régime nanoseconde. Cet instrument, large bande, permet d’adresser de nombreux gaz et polluants industriels comme CH4, C2H4, C2H6, benzène, CO, HCl, N2O, SO2 … Ces expériences ont permis, notamment, de montrer le potentiel des mesures LIDAR pour le suivi des émissions industrielles sur site. De même, un LIDAR multi-longueurs d’onde a été développé au LTH [Lunds Tekniska Högskola] à partir de la technologie OPO (Oscillateur Paramétrique Optique) permettant d’atteindre les gammes spectrales de l’ultraviolet à l’infrarouge [Weibring – 2003]. L’émetteur est composé de quatre éléments : deux lasers Nd:YAG, un OPO et un étage permettant de réaliser de la différence de fréquences [DFG]. L’OPO associé à un cristal doubleur intracavité délivre des impulsions de 12 mJ dans la gamme spectrale ultraviolet [220 – 440 nm]. L’OPO seul émet dans la gamme spectrale visible et SWIR [440 nm – 1,7 µm]. Enfin, l’étage de DFG permet de générer une émission dans la gamme spectrale MWIR [2,6 – 4,3 µm] avec 20 mJ par impulsion en régime nanoseconde. Cette large couverture spectrale permet à cet instrument d’adresser une large gamme de gaz et polluants industriels comme le mercure, les hydrocarbures, CH4, SO2 … Par ailleurs, plusieurs campagnes de mesures LIDAR ont été effectuées à l’aide de cet instrument placé dans un camion [Weibring – 2003]. Elles ont montré qu’il était possible, par exemple, de réaliser des mesures LIDAR résolues spatialement, dans la gamme spectrale ultraviolet, d’un panache de dioxyde de soufre lors d’une éruption volcanique. Par ailleurs, des mesures LIDAR intégrées colonne sur une portée de 60 m ont été réalisées afin de détecter une fuite de méthane dans le domaine spectral infrarouge autour de 3,3 µm. Dans le cas d’une mesure résolue spatialement dans l’infrarouge, il a été démontré qu’une portée maximale de 200 m était atteignable. Un dernier exemple de camion LIDAR représenté sur la Figure 5, concerne les développements réalisés par l’Ineris [Institut National de l’Environnement Industriel et des Risques]. Ils ont permis de réaliser un instrument Lidar multi-gaz multi-longueurs d’onde permettant le suivi des émissions industrielles comme le suivi de panache de dioxyde de soufre ou la localisation et la quantification des émissions diffuses (benzène, toluène, Styrène, Xylène) et la caractérisation de la dynamique atmosphérique (ozone). Cet instrument permet de générer entre trois et seize longueurs d’onde couvrant plusieurs domaines spectraux (UV, Visible, IR (3 – 3,5 µm)) permettant d’adresser de nombreux gaz sur des portées supérieures au kilomètre.  Par ailleurs, sur la thématique de la qualité de l’air ambiant lié aux perturbations anthropiques le laboratoire de Physico-chimie de l’atmosphère [LPCA] de Dunkerque dédie ses recherches à l’étude des phénomènes de pollution. De nombreuses sources de pollutions sont étudiées telles que les pollutions urbaines et industrielles, la pollution de fond dans la troposphère libre ou encore les feux de biomasse. Pour ces études des moyens de télédétection active (lidars, radar) et des mesures physico-chimiques sont mises en œuvre, afin d’analyser la pollution gazeuse et aérosols dans l’air. Notamment, ce laboratoire dispose d’un lidar UV permettant d’étudier en temps réel la structure verticale et les propriétés optiques de la troposphère jusqu’à la basse stratosphère. Cet instrument basé sur la technologie laser triplé en fréquence permet d’effectuer des balayages horizontaux et verticaux sur un rayon d’action maximum de 15 à 20 km. Parmi les méthodes de mesure basées sur l’absorption directe, il existe également la méthode DOAS pour Differential Optical Absorption Spectroscopy. Cette technique de mesure permet de réaliser des mesures de concentrations moyennes sur la ligne de visée en couplant une source optique large spectralement avec un spectromètre de haute résolution. Par exemple, un tel instrument a été développé pour le suivi de la qualité de l’air atmosphérique en couplant une lampe à Xe permettant d’obtenir une spectre d’émission large s’étendant de l’ultraviolet à l’infrarouge avec un spectromètre d’une résolution de 0,23 nm [Edner – 1993]. A l’aide de ce système, il a été possible de détecter et de quantifier plusieurs polluants comme NO2, le NH3 ou encore l’ozone. De plus, les sources supercontinuum peuvent également utilisées pour réaliser ce type de mesure. Par exemple, une source supercontinuum émettant dans le domaine spectral compris entre 500 nm et 1500 nm a été couplée à un analyseur de spectre optique ANDO d’une résolution maximum de 0,4 cm-1. Des mesures de la concentration moyenne de la vapeur d’eau atmosphérique ont été réalisées sur une gamme spectrale comprise entre 1420 et 1460 nm en extérieur avec une portée de 150 m [Brown – 2008]. De plus, des mesures de concentrations sur deux espèces ont été réalisées sur la gamme spectrale comprise entre 1300 et 1400 nm à l’aide d’une source supercontinuum couplée à un spectromètre à réseaux d’une résolution spectrale maximale de 1 nm. La concentration en vapeur d’eau atmosphérique est mesurée tandis qu’une cellule massive de 10 cm de long remplie à 100 % de méthane à pression atmosphérique a été mise en place sur le trajet optique du faisceau. L’estimation de la concentration en vapeur d’eau atmosphérique est précise à +/- 1 % [Dobroc – 2012]. Néanmoins, l’inconvénient de ce type de sources optiques très larges spectralement réside dans le faible niveau d’énergie disponible par longueur d’onde émise.  

DETECTION DE GAZ DE COMBATS ET D’EXPLOSIFS

 Dans ce paragraphe, une dernière application de la mesure LIDAR est illustrée au travers d’exemples tirés de la littérature : la détection d’espèces dangereuses (agents chimiques, gaz de combat et explosifs. La menace terroriste envers les populations civiles est un des enjeux majeurs de ces dernières années. Cette menace peut apparaître sous plusieurs formes :  une attaque chimique de masse avec des gaz de combat comme les gaz neurotoxiques,  une attaque à la bombe dans des lieux publics très fréquentés comme les aéroports ou les marchés. Afin de pouvoir prévenir ce genre d’attaques, il est nécessaire de disposer de systèmes de détection performants. Outre la menace terroriste, un autre enjeu nécessitant le développement de ce genre d’instruments est la protection des soldats sur le terrain contre les attaques chimiques lors d’interventions militaires. Ces gaz présentent une signature spectrale intéressante dans la gamme spectrale comprise entre 8 et 12 µm comme illustré sur la Figure 6 [Webber – 2005]. Par ailleurs, cette gamme spectrale constitue une fenêtre de transmission de l’atmosphère [LWIR] permettant d’envisager la détection de ces espèces sur des portées supérieures au kilomètre. Afin de pouvoir réaliser une détection des espèces dangereuses par mesure LIDAR sur des portées importantes, il est nécessaire de développer un instrument dont l’émetteur émet des impulsions en régime nanoseconde monofréquence de forte énergie et de bonne qualité spatiale dans la gamme spectrale d’intérêt. Par ailleurs, afin d’assurer une bonne sélectivité en espèce, l’émetteur doit être fin spectralement. Exemples de développements Il existe des sources optiques largement accordables pouvant émettre entre 8 et 12 µm et répondant aux spécifications sources ci-dessus : les lasers CO2, les sources OPOS et les lasers à cascade quantique (QCLs). Historiquement, les premiers développements LIDAR gaz infrarouge IP-DiAL ont été réalisés à partir d’un laser à CO2 émettant autour de 10,3 µm [Murray – 1976]. Il délivre des impulsions de 1 J en régime nanoseconde avec une accordabilité d’environ 60 nm dans les 9 raies du CO2 permettant d’adresser trois raies de la vapeur d’eau. Par ailleurs, ce LIDAR IPDiAL permet d’atteindre des portées de l’ordre de 1,5 à 2 km suivant l’épaisseur optique de la raie de vapeur d’eau sondée. De plus, le LIDAR ATLAS basé sur un laser CO2, a réalisé des mesures de flux de la vapeur d’eau dans les panaches de fumées volcaniques lors d’une éruption du mont Stromboli [Fiorani – 2011]. Ces travaux ont combiné des mesures de la vitesse du vent et des mesures résolues spatialement de la concentration en vapeur d’eau. Le laser CO2 délivre des impulsions de 850 mJ en régime nanoseconde permettant d’atteindre une portée de 3 km avec une résolution spatiale de 15 m et une résolution temporelle de 20 s. Cependant, l’accord en longueurs d’onde est discret et la couverture spectrale est limitée de 9,2 à 10,8 µm pour les émetteurs basés sur les lasers CO2. Les OPOs et les QCLs, quant à eux, permettent d’avoir des couvertures spectrales de plusieurs micromètres. Par exemple, une accordabilité en longueur d’onde entre 3,8 et 12,4 µm a été démontrée avec un OPO basé sur un cristal en ZGP dont la largeur de raie était typiquement de quelques cm-1 [Vodopyanov – 2000]. Un exemple d’application à la spectrométrie concerne le développement d’un OPO délivrant des impulsions en régime nanoseconde entre 50 et 400 µJ. Une accordabilité continue entre 7,9 et 12,6 µm est obtenue avec cette source dont la largeur spectrale d’émission est d’environ 2,5 cm-1. Par ailleurs, un banc a été développé grâce auquel une mesure du spectre de l’ammoniac a été réalisée en cellule [Chandra – 2000]. Le concept de laser à cascade quantique est apparue en 1971 mais le premier QCL a été mis en œuvre aux Laboratoires Bell en 1994 par J. Faist et F. Capasso. Au cours de ces dix dernières années, les QCLs ont été implémentés dans des systèmes de détection d’espèces chimiques local par photo-acoustique [Patel – 2008 ; Holthoff – 2010], des systèmes IP-DiAL courte portée, typiquement une trentaine de mètres, avec rétrodiffusion sur une cible blanche [Macleod – 2013] et des systèmes d’imagerie hyperspectrale [Fuchs – 2010 ; Hugger – 2013]. Par exemple, les QCLs actuellement développés sont capable d’émettre entre 4 et 12 µm. Dans le cadre d’une détection locale par mesure photo-acoustique, de nombreux explosifs comme le TNT ou la TATP ont été adressés ainsi que des gaz toxiques comme le DMMP [Patel – 2008]. Il a été démontré qu’il est possible de générer par saut de mode plusieurs dizaines longueurs d’onde avec une accordabilité sur plus de 350 nm [Pushkarsky – 2006 ; Patel – 2008]. De plus, les QCLs sont également de bons candidats pour les instruments de mesure IP-DiAL courte portée. En effet, récemment une mesure de concentration par la méthode IP-DiAL avec une portée de 30 m a été réalisée sur quatre espèces N2O, H2O2, H2O et CH4 [Macleod – 2013]. Néanmoins, la puissance crête des QCLs est limitée, en général, à quelques Watts. Ainsi, la portée des instruments LIDAR basés sur les QCLs est restreinte, en particulier, dans le cas de mesures résolues spatialement, les portées d’ordre kilométrique ne sont pas atteignables. Une des solutions proposées afin d’augmenter la portée des instruments dédiés à la détection des espèces chimiques dangereuses consiste à amplifier un QCL [Clément – 2013] afin d’atteindre un niveau d’énergie suffisant en sortie d’émetteur.  

SUIVI DES CONCENTRATIONS DES GAZ A EFFET DE SERRE DEPUIS L’ESPACE

Une des préoccupations majeures actuelles concerne l’effet de l’augmentation des concentrations des gaz à effet de serre sur le réchauffement climatique. Notamment, l’étude du cycle du carbone et la détermination des puits et des sources des gaz à effet de serre tels que le dioxyde de carbone ou le méthane sont un enjeu majeur pour les années à venir. De nombreuses stations d’observation terrestres sont actives afin de quantifier ces gaz. Cependant, les données récoltées par ces stations sont locales et ne permettent pas de mettre en évidence les flux des différents gaz à effet de serre. La mesure LIDAR par satellite répond à ce besoin de comprendre l’ensemble de ces flux. Une telle mesure permettrait d’obtenir une cartographie planétaire de la distribution du CO2, par exemple. Figure 7 : Illustration du LIDAR gaz MERLIN (Methane Remote Sensing Mission) développé par le DLR (Deutschen Zentrums für Luft- und Raumfahrt) et le CNES (Centre Nationale d’Etudes Spatiales) Dans ce contexte applicatif, plusieurs études théoriques [Caron – 2009 ; Ehret – 2008] ont été réalisées afin de déterminer les raies d’absorption les plus adaptées à une mesure IP-DiAL depuis l’espace des gaz d’intérêt (CO2, CH4, NO2). Deux gammes spectrales ont été sélectionnées pour la caractérisation du dioxyde de carbone et du méthane : la première est située autour de 1,5 µm et la seconde gamme intéressante autour de 2 µm. Exemples de développements Ce paragraphe présente un état de l’art des instruments LIDAR en cours de développement dédiés au suivi des concentrations des gaz à effet de serre depuis l’espace. Notons ici qu’à ce jour il n’y a pas de satellites de mesure des gaz à effet de serre en orbite. La mission MERLIN dédiée au suivi en concentration du méthane est en préparation (Figure 7) ainsi que la mission ASCEND dédiée au suivi du dioxyde de carbone (NASA). Dans ce contexte du suivi des concentrations des gaz à effet de serre depuis l’espace, les spécifications associées au développement de ces instruments sont très exigeantes notamment vis à vis de l’émetteur [Ehret – 2008 ; Caron – 2009]. Ces spécifications émetteur sont détaillées dans la partie C de ce manuscrit. Afin de répondre à ces spécifications, plusieurs développements instrumentaux sont en cours de réalisation. Le premier exemple concerne les développements réalisés par la NASA à 2 µm basés sur un émetteur laser injecté. Cet émetteur utilise un cristal en Tm,Ho:LiLuF permettant de délivrer des impulsions de 90 mJ afin d’atteindre une portée de 1,3 km pour la détection du dioxyde de carbone par mesure LIDAR résolue spatialement [Koch – 2008]. Récemment, des mesures LIDAR IP-DiAL aéroportées sur le CO2 ont été réalisées en détection hétérodyne sur des portées d’environ 3 km. Cette campagne de mesures démontre une précision sur la concentration moyenne en CO2 de 4 ppm environ [Spiers – 2011]. De plus, les lasers basés 11 sur les cristaux Tm,Ho:YLF permettent aussi de réaliser un suivi en concentration des gaz à effet de serre autour de 2 µm. La première mesure LIDAR du dioxyde de carbone et de la vapeur d’eau atmosphériques a été réalisé avec un émetteur de ce type délivrant un rayonnement continu à 2,066 µm accordable sur 6 cm-1. Cette expérience montre une précision de mesure comprise entre 5 et 10 % sur les deux espèces atmosphériques [Taczak – 1998]. Néanmoins les gammes spectrales atteintes dans cet exemple ne correspondent pas aux spécifications pour les applications spatiales [Ehret – 2008 ; Caron – 2009]. En s’appuyant sur cette technologie, un LIDAR en détection cohérente permettant le suivi de la concentration en CO2 à 2,064 µm jusqu’à une altitude d’environ 1,5 km a été développé. Cet instrument permet également de réaliser une mesure du profil de la vitesse du vent [Le Rille – 2002]. De même, l’Institut Pierre et Simon Laplace [IPSL] a développé et testé un instrument lidar en détection hétérodyne autour de 2 µm permettant d’atteindre une portée kilométrique pour la mesure du CO2 atmosphérique. Pour cet instrument, l’émetteur délivre des impulsions de 10 mJ accordable entre 2050 et 2065 nm [Gibert – 2006 ; Gibert – 2008]. Néanmoins, ces instruments pour le spatial basés sur des émetteurs laser sont limités à une configuration de mesure mono-espèce car leur accordabilité est restreinte. Par ailleurs, plusieurs développements d’instruments LIDAR sont en cours, émettant autour de 1,5 µm afin de pouvoir adresser le dioxyde de carbone et/ou le méthane. Par exemple, l’agence spatiale japonaise [JAXA] développe un LIDAR basé sur un OPO injecté permettant de suivre la concentration en dioxyde de carbone à 1,6 µm sur une portée de 2 km [Sakaizawa – 2009 ; Sakaizawa – 2010]. De plus, la NASA et le DLR développent des instruments LIDAR basés sur la même technologie OPO injecté pouvant détecter le méthane ou le dioxyde de carbone dans cette gamme spectrale [Riris – 2012 ; Amediek – 2008]. La NASA a démontré le potentiel de cette technologie au travers de campagnes de mesures aéroportées utilisant le technique de mesure IP-DiAL avec une détection directe sur le méthane à 1,65 µm [Riris – 2012] et sur le dioxyde de carbone à 1,57 µm [Abshire 2013] avec des portées supérieures à 10 km. Le DLR est impliqué dans le développement de deux instruments basés sur des OPOs pour sonder simultanément deux espèces : le CO2 et le CH4 à 1,57 µm et 1,64 µm respectivement [Fix – 2011]. De plus, des travaux récents de la NASA ont montré les bénéfices apportés par un instrument multi-longueurs d’onde [Numata – 2012] générant jusqu’à vingt longueurs d’onde pour le sondage d’une espèce. En effet, un émetteur multi-longueurs d’onde a le potentiel de réaliser des mesure multi-espèces. Enfin, un instrument LIDAR IP-DiAL multi-espèces permettant d’adresser quatre espèces (CH4, CO2, H2O et CO) a été testé lors de campagnes de mesures au sol avec une portée de 11 km [Numata – 2014]. Cependant, cet instrument est composé de trois émetteurs le rendant complexe. De plus, le suivi de la qualité de l’air est intéressant pour la prédiction du climat dans les décennies ou les siècles à venir. Par exemple, le Laboratoire des Sciences du Climat et de l’Environnement [LSCE] cherche à comprendre les évolutions du climat à toutes les échelles temporelles afin de pouvoir prédire les changements climatiques auxquels seront soumis la planète dans les prochaines décennies et les prochains siècles. L’objectif est de quantifier et comprendre l’évolution récente des flux de gaz à effet de serre, aérosols et gaz réactifs, et des échanges d’énergie et d’eau des surfaces continentales. Le projet RAMCES a permis une mise en commun des ressources de plusieurs stations en Europe. Au travers de ce projet, le suivi en concentration de divers gaz comme CH4, CO2, NO2 a été réalisé à l’aide de divers instruments dont un LIDAR installé sur le site du LCSE. 

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