Potentiels d’interaction pour les oxydes de silicium

Du point de vue des interactions interatomiques, le problème du dépôt à partir de SiO ou de SiO2 est particulièrement compliqué. En effet, il requiert en principe une description des interactions entre des atomes (Si, O et contaminants issus du gaz résiduel) qui se trouvent dans des configurations très différentes : dans le substrat, dans le film, à la surface du substrat, à l’interface substrat-film et à la surface du film. Il faut en plus que le modèle d’interaction permette de simuler les particules incidentes (issues de la source ou du gaz résiduel) sur le film : O2, SiO, SiO2, H2O,… Aucun potentiel d’interaction ne peut prétendre remplir toutes ces conditions et la seule manière de procéder devant cette complexité est d’en choisir parmi ceux existants, de simuler le problème étudié et d’évaluer au final la pertinence des potentiels sélectionnés en comparant les propriétés des systèmes simulés à des mesures expérimentales. Dans cette thèse, on va se limiter aux dépôts sans contaminants, donc sans eau, avec seulement des atomes de Si et de O. De nombreux modèles ont été proposés pour simuler les interactions entre atomes dans des solides ou liquides d’oxydes de silicium (souvent dans de la silice). Les plus simples de ces modèles (WCA [151], TTAM [152], BKS [153], Takada [154], CHIK [155], DESIL [120, 121]…) considèrent que le potentiel d’interaction est additif par paires. On trouve aussi des potentiels qui font intervenir les interactions à trois ou plusieurs corps (Vashishta-Nakano [156, 157], Vessal [158], StillingerWeber modifié [159], Tersoff étendu [160],…). Enfin, on trouve des représentations qui prennent en compte les transferts de charges (DCG [161], COMB [162, 163], ReaxFF [164],…) ou la polarisibilité des atomes (TS [165],…). Dans ce chapitre, nous allons présenter un ensemble de potentiels, choisis parce qu’ils ont été testés dans de nombreuses situations ou parce qu’ils ont été développés spécifiquement pour traiter des problèmes d’interfaces. Nous détaillerons plus particulièrement ceux que nous avons utilisés pour simuler le dépôt de silice. 

Potentiels de paires

Potentiel de BKS

Le potentiel développé par van Beest, Kramer et van Santen [153] (BKS) est l’un des plus anciens et des plus utilisés [166]. C’est un potentiel additif par paires, c’est-à-dire que l’énergie potentielle de l’ensemble des atomes simulés s’écrit U (r1 ,r2 ,…,rN) = U {r} = ∑ i ∑ j>i Vi j(ri j) (3.1) où ri j = rj − ri .et où Vi j ne dépend que du type αi ,αj ∈ {Si,O} des atomes i, j et de la distance qui les sépare. En particulier : V BKS αβ (r) = qαqβ e 2 r + Aαβ exp(−Bαβr) − Cαβ r 6 (3.2) En partant de la gauche : (i) le premier terme représente l’interaction électrostatique (loi de Coulomb), attractive ou répulsive ; (ii) le second terme modélise la répulsion de Pauli entre les nuages électro- – 50 – Chapitre 3 – Potentiels d’interaction pour les oxydes de silicium niques ; (iii) le troisième terme, appelé forces de London, vient de la corrélation des charges entre deux atomes en interaction, cette corrélation induit des moments dipolaires électriques (ce dernier terme correspond aussi à la partie attractive du potentiel de Lennard-Jones). Le potentiel proposé par BKS a été modifié à de nombreuses reprises et nous avons nous-même eu besoin d’utiliser une version différente de celles proposées dans la littérature. Nous détaillons cidessous les travaux sur lesquels nous nous sommes appuyés pour dériver notre version de ce potentiel.